Scientific journal
Modern problems of science and education
ISSN 2070-7428
"Перечень" ВАК
ИФ РИНЦ = 0,940

ONE-PHOTON DOUBLE IONIZATION OF ATOMS

Kilin V.A. 1 Kilin R.Yu. 2
1 National Research Tomsk Polytechnic University
2 National Research Tomsk Polytechnic University
The lowest-order many-body perturbation theory has been applied to the investigation of the double ionization of atoms by single photon. Analytical expressions are obtained for the amplitudes and cross sections for the ionization of closed-shell atoms. The length form and the velocity form of the cross sections have been calculated using potentials of “frozen” ionic cores of Ne+ and Ne+ + to find the photoelectron wave functions in non-relativistic Hartree-Fock approximation. The LS coupling has been used to describe the term structure of the involved states. By the analysis of obtained results it is found that more exact approaches are required for reaching a better agreement of theoretical results with experimental data, and an idea of developing a new single-parametric potential, which effectively takes into account higher orders correlations in calculation of one-photon double ionization cross sections, is presented.
perturbation theory
ionic potential
ionization cross section
multiple photoionization

Введение

Взаимодействие атома с электромагнитным полем для энергий фотонов порядка порога ионизации валентных и субвалентных оболочек достаточно хорошо описывается в дипольном приближении. Обычно рассматривается однократная фотоионизация атома или фотовозбуждение одного из его электронов на дискретный уровень. Однако при энергии выше порога двукратной ионизации может также иметь место дву- и более кратная ионизация (возбуждение) атома единичным фотоном. В частности, при достаточно большой энергии ионизирующего излучения, затрагивающего субвалентные и внутренние оболочки атома, процесс множественной ионизации можно достаточно хорошо моделировать многоступенчатым процессом: на первом этапе фотоионизируется внутренняя оболочка, а затем происходит Оже-распад образовавшейся вакансии или даже каскад последовательных Оже-распадов. При энергиях фотона, не затрагивающих напрямую внутренние оболочки, ступенчатая модель уже не имеет места, и множественная ионизация происходит из-за коллективного характера взаимодействия атомных электронов, рис.1. В этом случае энергия возбуждения может быть произвольно распределена между несколькими электронами, покидающими атом при кратной ионизации.

Описание: DPhI

Рис.1. Модель ДФИ

Двукратная фотоионизация (ДФИ) атома изучалась экспериментально и теоретически начиная с конца 1970-х годов. Однако полученные результаты значительно разнятся. По-видимому, наиболее точными являются данные последних лет [2, 3, 9].Поэтому дальнейшее исследование ДФИ остается актуальной задачей.

Основные положения теории

Пусть в результате взаимодействия с фотоном из атома с заполненными оболочками удаляются два электрона q1 и q2 из оболочек f1 и f2. Задавая начальное состояние нулевого приближения волновой функцией основного состояния атома в приближении ХФ, (вакуумное состояние), конечное состояние можно построить в виде , где и – операторы рождения дырок и частиц. При построении в приближении LS-связи примем следующий порядок сложения угловых моментов: . Здесь LicSic– терм иона-остатка, LqSq– орбитальный и спиновый моменты пары фотоэлектронов. LS=1Pдля атома с заполненными оболочками.

Канальное дифференциальное сечение ДФИ фотоном с энергией ωвыражается через парциальные амплитуды М

. (1)

Здесь ε1, ε2и и – энергии и орбитальные моменты фотоэлектронов, с=137 – скорость света, – потенциал двукратной ионизации атома (используется атомная система единиц). Полное дифференциальное сечение является суммой канальных сечений

==. (2)

Полное абсолютное сечение ДФИ является интегральной характеристикой вида . Энергия перехода , как отмечено выше, может распределяться между фотоэлектронами произвольным образом.

M1 =Описание: Dia1 M2 =Описание: Dia2

M3 = Описание: Dia3 M4 =Описание: Dia4

Рис. 2. Диаграммы для ДФИ (плюс обменные).

В низшем неисчезающем порядке теории возмущений (ТВ) по остаточному взаимодействию амплитуда ДФИ-перехода равна сумме вкладов, графически представленных фейнмановскими диаграммами на рис. 2. Им соответствуют аналитические выражения – парциальные амплитуды

M1 =, M2 =,

M3=, M4 =,

где суммирование по k={nklk,mk,μk} проводится по всем дырочным (kF) и частичным (k>F) состояниям, включая интегрирование по непрерывному спектру.

Окончательные формулы для парциальных амплитуд получены в методике, изложенной в [1], и выражаются через nj-символы и приведенные дипольные и кулоновские матричные элементы. Для примера, угловые множители имеют вид

,

,

где Y(0)=, [a]=(2a+1)1/2. Они определяют правила отбора по одноэлектронным и промежуточным моментам.

Следует отметить специфичную трудность при расчете вклада парциальных амплитуд M1, и M2 от промежуточных состояний p1 и p2 непрерывного спектра, связанную с вычислением приведенного дипольного матричного элемента вида . Такие интегралы расходятся в силу sin-образного асимптотического поведения радиальной части функций непрерывного спектра, но эта проблема оказалась преодолимой.

При расчете сечений ДФИ в ХФ базисе строгое определение потенциала, в котором движутся фотоэлектроны, оказывается неоднозначным в силу невозможности вычислять ВФ двух фотоэлектронов одновременно, хотя каждый фотоэлектрон движется не только в поле V(N-2) двукратного иона-остатка, но и в поле второго фотоэлектрона. Можно предполагать, что при малых расстояниях между фотоэлектронами, а также вблизи ядра суммарный потенциал похож на V(N-1), а по мере удаления электронов от ядра и друг от друга он стремится к V(N-2). К тому же, медленный электрон экранирует поле двухзарядного иона, в результате чего быстрый электрон движется в поле с потенциалом, похожим на V(N-1). Напротив, медленный электрон движется в поле, близком к V(N-2). Ситуация может еще более усложняться из-за анизотропии углового распределения фотоэлектронов.

Основные результаты и выводы

Ниже представлены результаты расчета сечений ДФИ внешних оболочек неона, полученные с использованием потенциалов V(N-1) и V(N-2) для каждого из фотоэлектронов, и выполнен их сравнительный анализ. Рассмотрены переходы в шесть LS-состояний 1s22s22p4[3P,1D,1S], 1s22s12p5[3P,1P] и 1s22s02p6[1S]. Возможно и формирование короткоживущих возбужденных состояний Ne++ конфигураций 1s22s22p3nl, 1s22s12p4nl, 1s22s02p5nl, когда возбуждается сразу 3 электрона, что гораздо менее вероятно. Здесь такие каналы ДФИ не рассматриваются. Относительные вклады канальных сечений ηic(%) в полные абсолютные V(N-1)и V(N-2)-сечения при выбранных значениях энергии ωвозбуждающего фотона и относительные вклады ηq1,q2 (%) компонент в сечения каналов приведены в таблицах 1 и 2, соответственно, – потенциалы двукратной ионизации.

Таблица 1. Относительные вклады ηicканальных сечений в полное абсолютное V(N-1)-сечение ДФИ неона при ω=110.8 эВ и ω=217.0 эВ и относительные вклады ηq1,q2 компонент в сечения каналов при =5 эВ, 50 эВ и 100 эВ

Состояние

 

Фотоэлектронная

ω, эВ

, эВ

конечного

(эВ)

пара

110.8

217.0

5.0

50.0

100.0

иона

 

(q1,q2) 2S+1L

ηic(%)

ηq1,q2 (%)

2s22р4 [3Р]

62.53

(s,p) 3P

28.5

28.0

14.6

4.3

3.1

 

 

(p,d) 3P, 3D

 

 

74.9

66.7

58.7

 

 

(d,f) 3P, 3D

 

 

10.6

28.7

37.3

 

 

(f,g) 3P, 3D

 

 

0.1

0.3

0.8

 

 

(g,h) 3P, 3D

 

 

<0.1

<0.1

0.2

2s22p4[1D]

65.73

(s,p) 1P

49.9

32.4

7.5

2.5

2.5

 

 

(p,d) 1P, 1D, 1F

 

 

77.8

70.6

61.0

 

 

(d,f) 1P, 1D, 1F

 

 

6.3

15.9

24.5

 

 

(f,g) 1P, 1D, 1F

 

 

<0.1

0.2

0.7

 

 

(g,h) 1P, 1D, 1F

 

 

<0.1

<0.1

0.1

 

 

(s,f) 1F

 

 

8.0

9.6

9.2

 

 

(P,g) 1F

 

 

0.2

1.1

1.6

 

 

(d,h) 1F

 

 

<0.1

0.1

0.4

2s22p4 [1S]

69.44

(s,p) 1P

14.8

13.4

81.6

26.2

19.6

 

 

(p,d) 1P

 

 

11.5

44.2

39.9

 

 

(d,f) 1P

 

 

6.9

29.2

39.2

 

 

(f,g) 1P

 

 

<0.1

0.3

1.1

 

 

(g,h) 1P

 

 

<0.1

<0.1

0.2

2s12p5 [3P]

87.93

(s,s) 3S

3.4

10.5

<0.1

0.4

0.3

 

 

(p,p) 3S, 3P, 3D

 

 

89.8

79.8

78.4

 

 

(d,d) 3S, 3P, 3D

 

 

1.6

7.1

7.4

 

 

(f,f) 3S, 3P, 3D

 

 

<0.1

0.1

0.3

 

 

(g,g) 3S, 3P, 3D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

 

 

(h,h) 3S, 3P, 3D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

 

 

(s,d) 3D

 

 

8.5

10.4

9.2

 

 

(p,f) 3D

 

 

0.2

1.4

2.9

 

 

(d,g) 3D

 

 

<0.1

0.9

1.5

 

 

(f,h) 3D

 

 

<0.1

<0.1

0.1

2s12p5 [1P]

98.42

(s,s) 1S

3.4

11.7

1.0

1.4

1.3

 

 

(p,p) 1S, 1P, 1D

 

 

87.6

49.6

47.0

 

 

(d,d) 1S, 1P, 1D

 

 

8.9

32.7

28.6

 

 

(f,f) 1S, 1P, 1D

 

 

<0.1

0.3

1.0

 

 

(g,g) 1S, 1P, 1D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

 

 

(h,h) 1S, 1P, 1D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

 

 

(s,d) 1D

 

 

1.0

11.3

13.3

 

 

(p,f) 1D

 

 

0.5

4.0

6.2

 

 

(d,g) 1D

 

 

<0.1

0.8

2.5

 

 

(f,h) 1D

 

 

<0.1

<0.1

0.1

2s02p6 [1S]

121.90

(s,p) 1P

0.0

4.0

99.8

76.9

61.4

 

 

(p,d) 1P

 

 

0.2

22.3

36.0

 

 

(d,f) 1P

 

 

<0.1

0.8

2.6

 

 

(f,g) 1P

 

 

<0.1

<0.1

0.1

 

 

(g,h) 1P

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

Таблица 2. Относительные вклады ηicканальных сечений в полное абсолютное V(N-2)-сечение ДФИ неона при ω=111.4 эВ и ω=300.0 эВ и относительные вклады ηq1,q2 компонент в сечения каналов при =5 эВ, 50 эВ и 100 эВ

Состояние

 

Фотоэлектронная

ω, эВ

, эВ

конечного

(эВ)

пара

111.4

300.0

5.0

50.0

100.0

иона

 

(q1,q2) 2S+1L

ηic(%)

ηq1,q2 (%)

2s22р4 [3Р]

62.53

(s,p) 3P

32.7

29.0

6.7

2.9

2.6

 

 

(p,d) 3P, 3D

 

 

89.9

94.0

93.8

 

 

(d,f) 3P, 3D

 

 

3.4

2.7

2.9

 

 

(f,g) 3P, 3D

 

 

0.1

0.4

0.7

 

 

(g,h) 3P, 3D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

2s22p4[1D]

65.73

(s,p) 1P

44.9

35.4

5.8

3.2

3.4

 

 

(p,d) 1P, 1D, 1F

 

 

81.6

86.8

85.4

 

 

(d,f) 1P, 1D, 1F

 

 

4.8

3.5

3.7

 

 

(f,g) 1P, 1D, 1F

 

 

0.1

0.4

0.8

 

 

(g,h) 1P, 1D, 1F

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

 

 

(s,f) 1F

 

 

7.4

5.2

5.2

 

 

(P,g) 1F

 

 

0.3

0.8

1.2

 

 

(d,h) 1F

 

 

<0.1

0.2

0.3

2s22p4 [1S]

69.44

(s,p) 1P

11.6

11.3

68.9

18.8

17.9

 

 

(p,d) 1P

 

 

25.7

77.0

77.2

 

 

(d,f) 1P

 

 

5.0

2.8

2.9

 

 

(f,g) 1P

 

 

0.4

1.4

2.0

 

 

(g,h) 1P

 

 

<0.1

<0.1

0.1

2s12p5 [3P]

87.93

(s,s) 3S

4.2

8.4

<0.1

0.3

0.4

 

 

(p,p) 3S, 3P, 3D

 

 

69.9

64.4

56.3

 

 

(d,d) 3S, 3P, 3D

 

 

28.1

19.3

17.7

 

 

(f,f) 3S, 3P, 3D

 

 

<0.1

0.3

0.5

 

 

(g,g) 3S, 3P, 3D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

 

 

(h,h) 3S, 3P, 3D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

 

 

(s,d) 3D

 

 

1.8

14.0

23.9

 

 

(p,f) 3D

 

 

0.2

1.6

0.9

 

 

(d,g) 3D

 

 

<0.1

0.1

0.3

 

 

(f,h) 3D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

2s12p5 [1P]

98.42

(s,s) 1S

6.6

12.5

1.0

1.5

1.6

 

 

(p,p) 1S, 1P, 1D

 

 

43.3

41.4

44.3

 

 

(d,d) 1S, 1P, 1D

 

 

51.3

33.4

23.8

 

 

(f,f) 1S, 1P, 1D

 

 

0.1

0.5

0.7

 

 

(g,g) 1S, 1P, 1D

 

 

<0.1

<0.1

0.1

 

 

(h,h) 1S, 1P, 1D

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

 

 

(s,d) 1D

 

 

3.3

19.4

24.5

 

 

(p,f) 1D

 

 

1.1

3.4

4.4

 

 

(d,g) 1D

 

 

<0.1

0.3

0.6

 

 

(f,h) 1D

 

 

<0.1

<0.1

0.1

2s02p6 [1S]

121.90

(s,p) 1P

0.0

3.7

93.2

65.6

57.2

 

 

(p,d) 1P

 

 

6.6

33.0

39.5

 

 

(d,f) 1P

 

 

0.1

1.4

3.1

 

 

(f,g) 1P

 

 

<0.1

0.1

0.3

 

 

(g,h) 1P

 

 

<0.1

<0.1

<0.1

Видно, что пары (компоненты), включающие фотоэлектрон с орбитальным моментом l>5, дают пренебрежимо малый вклад в абсолютные канальные сечения, поэтому в их расчете такие фотоэлектроны не учитывались. Однако относительный вклад ηq1,q2 фотоэлектронных пар с высшими моментами имеет тенденцию к возрастанию с увеличением энергии фотона. Так, при ω=320 эВ некоторые компоненты еще не достигают своего максимума. Таким образом, абсолютные сечения несколько недооценены для высоких энергий фотона. Рассчитанные полные абсолютные V(N-1) и V(N-2)-сечения ДФИ в формах длины и скорости в сравнении с экспериментальными и теоретическими данными других авторов приведены на рис.2.

Рис. 3. Экспериментальные и расчетные сечения ДФИ

Отметим, что V(N-1)-потенциал дает хорошее согласие с экспериментом по энергетическому положению максимума сечения, но значительно переоценивает как само сечение в области от 30–150 эВ выше порога, так и его максимум. Вычисленные V(N-2)-сечения оказались значительно меньше V(N-1)-сечений, что физически вполне оправдано большей локализацией V(N-2)-потенциала и, как следствие, более сильным притяжением фотоэлектронов к иону-остатку. Наименьшим оказалось V(N-2)-сечение в форме длины (σ++max=0.13 Мб при ω=112 эВ), в 2–2.5 раза меньше V(N-1)-сечения. Подводя итог, нужно отметить большое различие между полными абсолютными сечениями 4-х вариантов расчета, особенно между V(N-1)- и V(N-2)-сечениями в форме длины. При этом выявляются следующие характерные черты:

– обе формы -сечений заметно меньше сечений ;

– V(N-1)- и V(N-2)-сечения в форме длины отличаются наиболее значительно, в 2 – 2.5 раза, однако имеют близкое к экспериментальному положение максимумов по энергии;

– значение максимума -сечения в форме скорости(0.23 Мб при 94 eVдля) хорошо соответствует эксперименту, однако максимум смещен в сторону меньших энергий фотона;

– в области непосредственно за порогом двукратной ионизации -сечение в форме скорости лежит выше, а за максимумом – ниже экспериментального;

– почти все экспериментальные точки лежат между - и -сечениями в форме длины;

– полные (и канальные) - и -сечения в форме скорости лежат между - и -сечениями в форме длины.

Таким образом, ни один из вариантов расчета сечений ДФИ не дал полностью удовлетворительного согласия с имеющимися экспериментальными данными. По-видимому, в расчете необходимо учитывать корреляционные поправки высших порядков ТВ. Однако их прямой расчет встречает значительные трудности из-за стремительного увеличения числа диаграмм и многократного интегрирования по промежуточным состояниям. Поэтому имеет смысл разработать метод эффективного учета корреляций высших порядков, оставаясь формально в рамках низшего неисчезающего порядка ТВ. Таковым может быть метод, основанный на использовании потенциала с вариационным параметром q(1<q<2), ответственным за взаимное экранирование фотоэлектронами кулоновского поля иона-остатка.

Рецензенты:

Шаповалов А. В., д.ф.-м.н., профессор, зав. кафедрой теоретической физики Физического факультета Национального исследовательского Томского государственного университета, г. Томск.

Гриняев С. Н., д.ф.-м.н., доцент кафедры теоретической и экспериментальной физики Физико-технического института Национального исследовательского Томского политехнического университета, г. Томск.