Сетевое издание

Современные проблемы науки и образования

ISSN 2070-7428

"Перечень" ВАК

ИФ РИНЦ = 1,006

• Авторы
• Резюме
• Файлы
• Ключевые слова
• Литература

Килин В.А. 1 Килин Р.Ю. 2

---

1 ФГБОУ ВПО «Национальный исследовательский Томский политехнический университет»

2 Национальный исследовательский Томский политехнический университет

В рамках низшего неисчезающего порядка многочастичной теории возмущений рассматривается процесс двукратной ионизации атома одним фотоном. Получены выражения для амплитуд и сечений для случая ионизации атомов с заполненными оболочками. Рассчитаны сечения двукратной ионизации внешних оболочек атома Ne в форме длины и форме скорости с использованием потенциалов «замороженных» ионных остовов Ne+ и Ne++ для нахождения каждой из волновых функций фотоэлектронов в нерелятивистском приближении Хартри – Фока. Термовая структура состояний описана в приближении LS-связи. На основании анализа полученных результатов показано, что для лучшего согласия рассчитываемых и экспериментальных данных необходим выход за рамки примененных приближений и сформулирована идея построения однопараметрического потенциала, эффективно учитывающего корреляции высших порядков в расчете сечений однофотонной двукратной ионизации атомов.

Статья в формате PDF

428 KB

теория возмущений

ионный потенциал

сечение ионизации

кратная фотоионизация

1. Килин В. А. Методика расчета амплитуд и вероятностей переходов в атомах с учетом корреляций в рамках многочастичной нестационарной теории возмущений // Вестник ТПУ. – 2004. – Т. 307, № 6. – С. 5–13.

2. Barlett R. J. Single-photon double ionization of He and Ne / Walsh P. J., He Z. X., Chung Y., Lee E. M. and Samson J. A. R. // Phys. Rev. A. – 1992. – V. 46. – P. 5574–5579.

3. Bizau J. M., Wuilleumier F. J. // J. Electr. Spectr. Rel. Phenomena. – 1995. – V. 71. – P. 205–224.

4. Carter S. L. and Kelly H. P. Double photoionization of neon and argon // Phys. Rev. A. – 1977. – V. 16. – № 4. – P. 1525–1534.

5. Chang Т. N., Рое R. T. Double photoionization of neon // Phys. Rev. A. – 1975. – V. 12. – № 4. – P. 1432-1435.

6. Holland D. M. P., Codling K., West J. В. Multiple photoionisation in the rare gases from threshold to 280 eV // J. Phys. B.: Atom. Molec. Phys. – 1979. – V. 12. – № 15. – P. 2465–2484.

7. Samson J. A. R. and Haddad G. N. Multiple Photoionization of the Rare Gases // Phys. Rev. Lett. – 1974. – V. 33. – № 15. – P. 875–878.

8. Samson J. A. R. and Angel G. С. Double-photoionization studies of Ne, O and N from threshold to 280 eV // Phys. Rev. A. – 1990. – V. 42. – P. 5328-5334.

9. Schartner K.-H., Mentzel G., Magel B., Moebus B., Ehresmann A., Vollweiler F. and Schmoranzer H. State-selective study of the direct double photoionization of the Ne valence shell // J. Phys. B.: At. Mol. Opt. Phys. – 1993. – V. 26. – № 15. – L445–L450.

10. Schmidt V., Sander N., Kuntzemueller H., and others. E. Double photoionization of rare gases.

II. Ion formation by electron impact // Phys. Rev. – 1976. – V. 13. – P. 1748–1755.

Введение

Взаимодействие атома с электромагнитным полем для энергий фотонов порядка порога ионизации валентных и субвалентных оболочек достаточно хорошо описывается в дипольном приближении. Обычно рассматривается однократная фотоионизация атома или фотовозбуждение одного из его электронов на дискретный уровень. Однако при энергии выше порога двукратной ионизации может также иметь место дву- и более кратная ионизация (возбуждение) атома единичным фотоном. В частности, при достаточно большой энергии ионизирующего излучения, затрагивающего субвалентные и внутренние оболочки атома, процесс множественной ионизации можно достаточно хорошо моделировать многоступенчатым процессом: на первом этапе фотоионизируется внутренняя оболочка, а затем происходит Оже-распад образовавшейся вакансии или даже каскад последовательных Оже-распадов. При энергиях фотона, не затрагивающих напрямую внутренние оболочки, ступенчатая модель уже не имеет места, и множественная ионизация происходит из-за коллективного характера взаимодействия атомных электронов, рис.1. В этом случае энергия возбуждения может быть произвольно распределена между несколькими электронами, покидающими атом при кратной ионизации.

Рис.1. Модель ДФИ

Двукратная фотоионизация (ДФИ) атома изучалась экспериментально и теоретически начиная с конца 1970-х годов. Однако полученные результаты значительно разнятся. По-видимому, наиболее точными являются данные последних лет [2, 3, 9].Поэтому дальнейшее исследование ДФИ остается актуальной задачей.

Основные положения теории

Пусть в результате взаимодействия с фотоном из атома с заполненными оболочками удаляются два электрона q1 и q2 из оболочек f1 и f2. Задавая начальное состояние нулевого приближения волновой функцией основного состояния атома в приближении ХФ, (вакуумное состояние), конечное состояние можно построить в виде , где и – операторы рождения дырок и частиц. При построении в приближении LS-связи примем следующий порядок сложения угловых моментов: . Здесь LicSic– терм иона-остатка, LqSq– орбитальный и спиновый моменты пары фотоэлектронов. LS=1Pдля атома с заполненными оболочками.

Канальное дифференциальное сечение ДФИ фотоном с энергией ωвыражается через парциальные амплитуды М

. (1)

Здесь ε1, ε2и и – энергии и орбитальные моменты фотоэлектронов, с=137 – скорость света, – потенциал двукратной ионизации атома (используется атомная система единиц). Полное дифференциальное сечение является суммой канальных сечений

==. (2)

Полное абсолютное сечение ДФИ является интегральной характеристикой вида . Энергия перехода , как отмечено выше, может распределяться между фотоэлектронами произвольным образом.

M1 = M2 =

M3 = M4 =

Рис. 2. Диаграммы для ДФИ (плюс обменные).

В низшем неисчезающем порядке теории возмущений (ТВ) по остаточному взаимодействию амплитуда ДФИ-перехода равна сумме вкладов, графически представленных фейнмановскими диаграммами на рис. 2. Им соответствуют аналитические выражения – парциальные амплитуды

M1 =, M2 =,

M3=, M4 =,

где суммирование по k={nklk,mk,μk} проводится по всем дырочным (kF) и частичным (k>F) состояниям, включая интегрирование по непрерывному спектру.

Окончательные формулы для парциальных амплитуд получены в методике, изложенной в [1], и выражаются через nj-символы и приведенные дипольные и кулоновские матричные элементы. Для примера, угловые множители имеют вид

,

,

где Y(0)=, [a]=(2a+1)1/2. Они определяют правила отбора по одноэлектронным и промежуточным моментам.

Следует отметить специфичную трудность при расчете вклада парциальных амплитуд M1, и M2 от промежуточных состояний p1 и p2 непрерывного спектра, связанную с вычислением приведенного дипольного матричного элемента вида . Такие интегралы расходятся в силу sin-образного асимптотического поведения радиальной части функций непрерывного спектра, но эта проблема оказалась преодолимой.

При расчете сечений ДФИ в ХФ базисе строгое определение потенциала, в котором движутся фотоэлектроны, оказывается неоднозначным в силу невозможности вычислять ВФ двух фотоэлектронов одновременно, хотя каждый фотоэлектрон движется не только в поле V(N-2) двукратного иона-остатка, но и в поле второго фотоэлектрона. Можно предполагать, что при малых расстояниях между фотоэлектронами, а также вблизи ядра суммарный потенциал похож на V(N-1), а по мере удаления электронов от ядра и друг от друга он стремится к V(N-2). К тому же, медленный электрон экранирует поле двухзарядного иона, в результате чего быстрый электрон движется в поле с потенциалом, похожим на V(N-1). Напротив, медленный электрон движется в поле, близком к V(N-2). Ситуация может еще более усложняться из-за анизотропии углового распределения фотоэлектронов.

Основные результаты и выводы

Ниже представлены результаты расчета сечений ДФИ внешних оболочек неона, полученные с использованием потенциалов V(N-1) и V(N-2) для каждого из фотоэлектронов, и выполнен их сравнительный анализ. Рассмотрены переходы в шесть LS-состояний 1s22s22p4[3P,1D,1S], 1s22s12p5[3P,1P] и 1s22s02p6[1S]. Возможно и формирование короткоживущих возбужденных состояний Ne++ конфигураций 1s22s22p3nl, 1s22s12p4nl, 1s22s02p5nl, когда возбуждается сразу 3 электрона, что гораздо менее вероятно. Здесь такие каналы ДФИ не рассматриваются. Относительные вклады канальных сечений ηic(%) в полные абсолютные V(N-1)и V(N-2)-сечения при выбранных значениях энергии ωвозбуждающего фотона и относительные вклады ηq1,q2 (%) компонент в сечения каналов приведены в таблицах 1 и 2, соответственно, – потенциалы двукратной ионизации.

Таблица 1. Относительные вклады ηicканальных сечений в полное абсолютное V(N-1)-сечение ДФИ неона при ω=110.8 эВ и ω=217.0 эВ и относительные вклады ηq1,q2 компонент в сечения каналов при =5 эВ, 50 эВ и 100 эВ

Таблица 2. Относительные вклады ηicканальных сечений в полное абсолютное V(N-2)-сечение ДФИ неона при ω=111.4 эВ и ω=300.0 эВ и относительные вклады ηq1,q2 компонент в сечения каналов при =5 эВ, 50 эВ и 100 эВ

Видно, что пары (компоненты), включающие фотоэлектрон с орбитальным моментом l>5, дают пренебрежимо малый вклад в абсолютные канальные сечения, поэтому в их расчете такие фотоэлектроны не учитывались. Однако относительный вклад ηq1,q2 фотоэлектронных пар с высшими моментами имеет тенденцию к возрастанию с увеличением энергии фотона. Так, при ω=320 эВ некоторые компоненты еще не достигают своего максимума. Таким образом, абсолютные сечения несколько недооценены для высоких энергий фотона. Рассчитанные полные абсолютные V(N-1) и V(N-2)-сечения ДФИ в формах длины и скорости в сравнении с экспериментальными и теоретическими данными других авторов приведены на рис.2.

Рис. 3. Экспериментальные и расчетные сечения ДФИ

Отметим, что V(N-1)-потенциал дает хорошее согласие с экспериментом по энергетическому положению максимума сечения, но значительно переоценивает как само сечение в области от 30–150 эВ выше порога, так и его максимум. Вычисленные V(N-2)-сечения оказались значительно меньше V(N-1)-сечений, что физически вполне оправдано большей локализацией V(N-2)-потенциала и, как следствие, более сильным притяжением фотоэлектронов к иону-остатку. Наименьшим оказалось V(N-2)-сечение в форме длины (σ++max=0.13 Мб при ω=112 эВ), в 2–2.5 раза меньше V(N-1)-сечения. Подводя итог, нужно отметить большое различие между полными абсолютными сечениями 4-х вариантов расчета, особенно между V(N-1)- и V(N-2)-сечениями в форме длины. При этом выявляются следующие характерные черты:

– обе формы -сечений заметно меньше сечений ;

– V(N-1)- и V(N-2)-сечения в форме длины отличаются наиболее значительно, в 2 – 2.5 раза, однако имеют близкое к экспериментальному положение максимумов по энергии;

– значение максимума -сечения в форме скорости(0.23 Мб при 94 eVдля) хорошо соответствует эксперименту, однако максимум смещен в сторону меньших энергий фотона;

– в области непосредственно за порогом двукратной ионизации -сечение в форме скорости лежит выше, а за максимумом – ниже экспериментального;

– почти все экспериментальные точки лежат между - и -сечениями в форме длины;

– полные (и канальные) - и -сечения в форме скорости лежат между - и -сечениями в форме длины.

Таким образом, ни один из вариантов расчета сечений ДФИ не дал полностью удовлетворительного согласия с имеющимися экспериментальными данными. По-видимому, в расчете необходимо учитывать корреляционные поправки высших порядков ТВ. Однако их прямой расчет встречает значительные трудности из-за стремительного увеличения числа диаграмм и многократного интегрирования по промежуточным состояниям. Поэтому имеет смысл разработать метод эффективного учета корреляций высших порядков, оставаясь формально в рамках низшего неисчезающего порядка ТВ. Таковым может быть метод, основанный на использовании потенциала с вариационным параметром q(1<q<2), ответственным за взаимное экранирование фотоэлектронами кулоновского поля иона-остатка.

Рецензенты:

Шаповалов А. В., д.ф.-м.н., профессор, зав. кафедрой теоретической физики Физического факультета Национального исследовательского Томского государственного университета, г. Томск.

Гриняев С. Н., д.ф.-м.н., доцент кафедры теоретической и экспериментальной физики Физико-технического института Национального исследовательского Томского политехнического университета, г. Томск.

Библиографическая ссылка