Изменение размеров в процессе облучения – важнейшая характеристика ядерного топлива, определяющая выбор зазоров между сердечником и оболочкой, температурный режим работы твэла, его поведение в условиях аварии и напряженно-деформированное состояние оболочки. Принято считать, что размерные изменения топлива, в частности диоксида урана, контролируются процессами радиационного уплотнения и распухания.
В работе проведены исследования изменения размеров таблеток из модифицированного диоксида урана в процессе облучения. Результаты сопоставлены с ранее полученными данными по изменению размеров таблеток из диоксида урана штатной технологии [3]. Модификация проводилась с целью снижения сопротивления деформированию таблеток и увеличения размера зерна, что было достигнуто путем легирования диоксида урана алюмосиликатом и оксидом ниобия в количестве десятых долей процента. Работы по модификации состава и структуры оксидного топлива интенсивно ведутся в последнее время в нашей стране и за рубежом по программе повышения его выгорания в твэлах энергетических реакторов, однако, информация об эксплуатационных свойствах, в частности, о размерной стабильности такого топлива весьма ограничена или отсутствует [6, 7].
Методика исследования размерной стабильности основана на непрерывной регистрации изменения высоты топливного столба с помощью специально разработанного радиационностойкого преобразователя перемещений. Для изотропных материалов, каким является диоксид урана, справедливы соотношения: DV/V = - DР= 3DL/L, где DV – изменение объема, DL – изменение любого линейного размера, например высоты образца, DР – изменение плотности. Из последнего выражения следует, что для изучения закономерностей объемных изменений и пористости диоксида урана в процессе облучения достаточно измерять линейную деформацию топливного столба – DL. Методика и экспериментальные средства исследований представлены в работе [2].
Экспериментальные исследования выполнены на реакторе ИВВ–2. Использовались тонкостенные образцы в виде полых цилиндров с толщиной стенки 1,5 – 1,6 мм. Толщина стенки выбиралась из условия, чтобы расчетные термические напряжения, вызванные радиальным градиентом температуры, не превышали предела прочности материала при растяжении. Образцы имели форму втулок внешним диаметром 7,18 мм, внутренним – 4,00 мм. Высота образцов изменялась от 9,8 до 10,6 мм. Выбранные геометрические размеры таблеток обеспечивали проведение испытаний при энерговыделении до 600 Вт/см3, что соответствует реальной тепловой нагрузке топлива в твэле реактора ВВЭР – 1000. В установку загружалось 8 образцов. Общая высота топливного столба равнялась 8,156 мм. Обогащение образцов по U235 составляло 4,4 %. Плотность образцов равнялась 10,4 – 10,5 г/см3, средний размер зерна – 15 – 16 мкм, кислородный коэффициент – 2,0035.
Температура образцов измерялась в их центральном отверстии с помощью стандартных реакторных термопар ВР5/20, и изменялась в процессе облучения в интервале 640 – 670 0С. Средняя расчетная температура образцов, определенная методом конечных элементов с использованием программных средств ANSIS, на 60 градусов ниже температуры, измеренной в центральном отверстии. Изменение высоты топливного столба в зависимости от выгорания показано на рис.1.
В процессе облучения, исключая первые 20–25 часов, наблюдается уменьшение высоты топливного столба, связанное с процессом радиационного уплотнения. Максимальное уменьшение высоты топливного столба равно 0,11 %, что соответствует изменению объема на 0,33 %. Процесс уплотнения завершается при выгорании (7 – 8)1019 дел/см3. Полученная величина существенно меньше допустимых значений уменьшения объема, ограниченных в проекте твэла реактора ВВЭР – 1000 величиной 1,2 %.
Рис.1. Зависимость изменения высоты топливного столба из таблеток модифицированного диоксида урана от времени облучения Плотность деления 1,7.1013 дел/см3с. ▲ – изменение высоты, О – изменение температуры
После выгорания 1020 1/см3 начинается увеличение высоты столба образцов, причем скорость процесса постепенно возрастает до выгораний примерно 1,5.1020 1/см3. В дальнейшем до конца испытаний наблюдается распухание топлива с практически постоянной скоростью. В эксперименте достигнуто выгорание 2,4.1020 1/см3. В относительных единицах это составляет примерно 1 % от всех тяжелых атомов. Анализ показал, что скорость линейного распухания равна 8,2.10-24 см/дел. Исходя из этого, можно получить, что скорость изменения объема при распухании равна 2,46.10-23 см3/дел или 0,59 % на 1 % выгорания в относительных единицах. Скорость распухания диоксида урана, полученная путем непосредственного измерения изменения объема сердечника твэлов реактора ВВЭР–1000 после облучения до разных выгораний методом гидростатического взвешивания составляла 0,6 % на процент выгорания [4], что соответствует представленным нами значениям.
Сравнение объемных изменений исследованного топлива и топлива штатной технологии со средним размером зерна 10 мкм и различной начальной пористостью [3] в зависимости от выгорания показано на рис.2. Модифицированное топливо имеет лучшую размерную стабильность на начальной стадии облучения по сравнению с топливом штатной технологии. Это может быть следствием большего размера зерна и, возможно, низкого содержания пор малого размера, которые определяют величину радиационного уплотнения.
Рис.2. Кинетика изменения объема диоксида урана в процессе облучения
+ –данные настоящей работы, Т=590 0С, пористость 5 %; D – диоксид урана штатной технологии, Т=790 0С, пористость 4,2 %, О – диоксид урана штатной технологии, Т=540 0С, пористость 5,9 %, “ – диоксид урана штатной технологии, Т=790 0С, пористость 6,8 %.
Заслуживает внимания вопрос о результатах, полученных в первом цикле облучения после выхода реактора на мощность. В течение первых 20 – 22 часов после начала облучения наблюдалось увеличение высоты топливного столба. На показанных ранее графиках этот факт не заметен ввиду малого масштаба оси абсцисс. Изменение размеров топливного столба в начальный период облучения в крупном масштабе показано на рис.3.
Рис. 3. Зависимость изменения высоты топливного столба и параметра решетки диоксида урана от выгорания. D – изменение высоты топливного столба, сплошная и пунктирная линии – изменение параметра решетки при температурах 100 и 60 0С [1, 8]
Подобных данных мы не нашли в доступной литературе. Это связано с тем, что процессы размерных изменений при облучении топлива в нашей стране и за рубежом изучались, как правило, путем периодического измерения размеров выгруженных образцов или твэлов. При такой методике эффекты в начале облучения пропускались.
При анализе литературы по радиационным повреждениям диоксида урана мы обратили внимание на изменение параметра решетки при облучении осколками деления. Сравнение показывает, что увеличение длины образцов и увеличение параметра решетки достигают максимальных значений при близких выгораниях. Относительное изменение длины образцов при выгорании 1,5.1018 дел/см3 составляет 0,035 %, а параметра решетки – примерно 0,08 %. Эти значения имеют один порядок. Рентгенографические данные по изменению параметра решетки в процессе облучения на монокристаллах диоксида урана получены при относительно низких (100 и 60 0С) температурах. В наших исследованиях температура облучения составляла 640 – 670 0С. В работе [1] показано, что в процессе изотермической выдержки при температуре 500 0С в течение часа наблюдается возврат (отжиг), и параметр решетки уменьшается примерно на 50 %. При повышении температуры отжига до 900 0С значение параметра решетки возвращается практически к исходному значению. Если предположить, что параметр решетки уменьшился на 50 % за счет отжига, результаты изменения размеров полностью совпадут с изменением параметра решетки.
Наблюдаемый эффект нужно учитывать при обосновании работоспособности твэлов (например, увеличение высоты топливного столба в твэле за счет увеличения параметра решетки составляет 1,4 – 3,5 мм). Кроме того, подобные результаты важны для понимания физики радиационных повреждений топлива. При использовании методов изотермического и изохронного отжигов изменения размеров на начальной стадии облучения могут быть получены энергии миграции дефектов и кинетика их эволюции. Подобные данные необходимы для развития теоретических моделей поведения топлива под облучением.
Рецензенты:
Кудрявцев Евгений Михайлович, доктор физико-математических наук, профессор НИЯУ МИФИ, г. Москва.
Чернов Иван Ильич, доктор физико-математических наук, профессор НИЯУ МИФИ, г. Москва.