Введение
Развитие атомной энергетики требует разработки и внедрения целостной системы по обращению с радиоактивными отходами (РАО), основой которой является концепция, охватывающая вопросы их переработки, хранения, транспортировки и захоронения. Конечной целью концепции является отработка технологий и оборудования для переработки отходов, проектов их безопасного хранения и захоронения, а также руководство нормативной документацией по обращению с РАО. На территории АЭС РФ хранится около 300 тыс. м3 РАО общей активностью порядка 45 тыс. Кu. В настоящее время ни одна АЭС РФ не имеет полного комплекса установок по кондиционированию РАО. На многих АЭС РАО хранят без переработки. В связи с этим в настоящее время наиболее актуально создание единой технологии кондиционирования радиоактивных отходов, обеспечивающей химическую, тепловую и радиационную устойчивость, пониженную радиационную активность, взрывобезопасность, механическую прочность получаемого продукта, отсутствие газовыделения, а также высокие экономические показатели.
Для сбора, переработки и долговременной локализации радиоактивных отходов создана централизованная система, включающая территориальные спецкомбинаты и пункты захоронения (ПЗРО) [6]. Однако для реакторов типа РБМК АЭС учет поступающих на долговременное хранение отходов, оценка качества их подготовки и захоронения на большинстве ПЗРО России не отвечают современным научно-техническим требованиям. В связи с этим возникает необходимость разработки новых научно-технических подходов не просто к захоронению твердых радиоактивных отходов (ТРО), а переводу их из класса повышенной радиоактивности к малоактивным или даже нерадиоактивным объектам путем их консервирования в универсальные безопасные высокопрочные контейнеры.
Анализ отечественного и зарубежного опыта исследований показывает, что в качестве радиационно-защитных материалов используется защита, состоящая из тяжелого бетона (Россия), фибробетона марки «Сожефибр», «Синрок» (Франция), «Сюрепак» фирмы «Вестингаузе» (США) [5,9]. Известные материалы обладают низкой механической прочностью и радиационной стойкостью [8]. Предлагаемые материалы позволяют устранить их недостатки и значительно повысить качество и долговечность защитных экранов.
Авторами предлагается использование безопасной технологии кондиционирования, переработки и утилизации РАО посредством включения их в бетонные матрицы с железооксидными наполнителями с последующей контейнеризацией твердых радиоактивных отходов.
Цель исследования
Разработка технологии получения и исследование свойств железооксидных цементных компаундов с РАО, а также фибробетонных контейнеров на основе высокожелезистого гематитового сырья. Изучение механизмов и кинетики взаимодействия высокоэнергетических пучков различной физической природы на структуру и свойства полученных материалов. Исследование разработанных физических моделей геометрии радиационной защиты контейнеров с консервированными в них ТРО.
Материал и методы исследования
Для исследований использованы твердые радиоактивные отходы на основе иловых отложений АЭС с удельной активностью менее 2×10-6 Кu/кг, которые в соответствии со СПОРО-99 и СП-АС-99/2000 считаются токсичными и не могут быть вывезены по штатной схеме в места захоронения [1]. В качестве наполнителя цементных компаундов использованы высокожелезистые гематитовые и магнетитовые концентраты КМА с общим содержанием железа до 68,5 %. В качестве вяжущего использован цемент марки М500, а в качестве тяжелых заполнителей стенок фибробетонных контейнеров использованы высокожелезистые модифицированные гематитовые железорудные концентраты, высокопрочные скальные горные выработки железорудных карьеров бассейна КМА, специальные армирующие и пластифицирующие добавки заводского изготовителя.
Исследование физико-механических свойств материалов проводили с использованием стандартных гостированных методик. Анализ радиационно-защитных свойств материалов по отношению к g-излучению выполнен на аттестованном в ВНИИФТРИ g-спектрометрическом комплексе «Прогресс» в государственном, аккредитованном в Федеральном агентстве по техническому регулированию и метрологии РФ Центре «Радиационного мониторинга» при БГТУ им. В. Г. Шухова (аттестат аккредитации №САРК RU.0001.443195).
Результаты исследования и их обсуждение
Разработанная технология переработки и утилизации радиоактивных иловых отходов АЭС обеспечивает получение объекта разработки с повышенными эксплуатационными и экономическими показателями. Полученные по данной технологии бетонные композиты обладают следующими характеристиками:
Предел прочности на сжатие после 28 суток твердения, кг/см2 100 – 120
Плотность материала, кг/м3 2650 – 2750
Водопоглощение, масс % 10 – 15
Ослабление мощности экспозиционной дозы, крат. 2,0 – 10,0
Выщелачиваемость по 137Сs (среднегодовая), (г/см2)/сут менее 10-4
Альфа-загрязненность поверхности материала, (расп/см)/мин не более 2
Содержание сухого ила в 1 м3 при
кратности ослабления МЭД равной 2, кг 500 – 1000
Полученные бетонные композиты направляются на захоронение в контейнерах, выполненных из усиленного фибробетона на цементном вяжущем [3,4].
Проведены опытно-промышленные испытания разработанного контейнера, выполнены пробные расчеты на ЭВМ и подтверждена адекватность разработанных физических моделей геометрии радиационной защиты контейнеров с консервированными в них ТРО. Консервация ТРО осуществлена путем цементирования механоактивированного железосодержащего компонента [2,7].
Разработанный универсальный защитный контейнер обладает следующими физико-механическими и радиационно-защитными характеристиками:
Плотность фибробетона, кг/м3 3200…3800
Предел прочности на сжатие, МПа 160
Предел прочности на изгиб, МПа 30
Марка бетона по водонепроницаемости W8
Марка бетона по морозостойкости F 200
Линейный коэффициент ослабления γ-излучения, см-1:
Cs137 (Е=0,66 МэВ) 0,24…0,26
Co60 (Е=1,2 МэВ) 0,10…0,12
Смоделировано и экспериментально исследовано влияние -излучения на структуру и свойства радиационно-защитных фибробетонных композитов.
Прохождение -квантов от источников через стенку защиты моделировалось методом Монте-Карло. Физическая модель процессов и константное обеспечение позволили провести расчеты для энергий фотонов от 0,05 до 1,0 МэВ. Выполнены расчеты интегральных характеристик радиационно-защитных свойств материалов. Получены системные данные по энергетическим факторам накопления (ЭФН) (рис. 1 а, б) и коэффициентам пропускания (ЭКП) (рис. 2 а, б) для двух типов моделей – мононаправленный однородный источник излучения, нормально падающий на плоский защитный экран, и точечный изотропный источник в бесконечной среде.
Приведенные ниже на рисунках зависимости получены с учетом факторов накопления, содержащих как рассеянное, так и флуоресцентное излучение, образующиеся в результате фотоэффекта.
а
б
Рис. 1. Энергетический фактор накопления в фибробетоне с гематитовым наполнителем для плоского мононаправленного гамма-источника, нормально падающего на плоскую защиту (а) и для изотропного точечного гамма-источника в бесконечной среде
а
б
Рис. 2. Энергетический коэффициент пропускания в фибробетоне с гематитовым наполнителем для плоского мононаправленного гамма-источника, нормально падающего на плоскую защиту (а), для изотропного точечного гамма-источника в бесконечной среде (б)
Анализ произведенных расчетов показал:
1. В случае увеличения толщины защитного материала (или ДСП – длины свободного пробега фотона) и энергии излучения ЭФН (энергетический фактор накопления) для исследованных материалов (стенки фибробетонного контейнера) возрастает (рис. 1). Для защитных материалов наблюдается незначительное увеличение ЭФН при малых ДСП (1, 2) и рост ЭФН – для высоких величин ДСП (4) фотона. Величина ЭФН для одного значения ДСП фотона слабо зависит от концентрации атомов железа в защитном материале (от 30,2 до 45,7 мас.).
2. Зависимости коэффициентов пропускания от толщины защитных фибробетонных материалов, представленные в полулогарифмическом масштабе (рис. 2 а, б), позволяют дать оценку характеристик материалов, величин отношения толщины слоя исследуемого материала к толщине свинцового слоя, имеющего тот же коэффициент пропускания. Отметим, что это отношение слабо зависит от величины коэффициента пропускания. По полученным результатам удобно проводить количественное сравнение различных образцов материалов при решении практических задач радиационной защиты. Полученные таким образом данные в комплексе с другими характеристиками материала позволяют принять решение о его использовании и позволяют проводить аналитические расчеты, необходимые при решении инженерных задач.
Изучены защитные свойства железобетонных материалов при воздействии на них точечных (ТГИ) и объемных (ОГИ) гамма-источников.
Теоретически рассчитанные значения линейных коэффициентов ослабления, выполненные по методу Монте-Карло в исследованном энергетическом интервале (табл.1), близки к экспериментальным, что дает основание использовать их на практике.
Таблица 1. Линейный коэффициент ослабления (m) ТГИ для защитного материала на основе фибробетона
|
Тип материала |
r, кг/м3 |
m, см-1 для энергий (кэВ) ТГИ |
|||||
|
60 |
122 |
166 |
392 |
511 |
661 |
||
|
Фибробетон |
3500 |
6,82 |
2,95 |
1,95 |
0,48 |
0,36 |
0,22 |
Значения линейного коэффициента ослабления m (см-1) для объемных γ-источников (ОГИ) показано в табл. 2.
Таблица 2. Линейный коэффициент ослабления (m) ОГИ для защитного материала на основе фибробетона
|
Тип материала |
r, кг/м3 |
m, см-1 для энергий (кэВ) ОГИ |
|||||
|
59 |
168 |
350 |
605 |
847 |
1811 |
||
|
Фибробетон |
3500 |
8,37 |
2,12 |
0,65 |
0,26 |
0,11 |
0,04 |
Практический интерес представляло исследование защитных характеристик фибробетонов по отношению к двум типам источников: на базе ТГИ и ОГИ с примерно одинаковыми энергиями (60 кэВ). Установлено, что кратность ослабления ОГИ больше кратности ослабления ТГИ (табл. 3), что связано с числовым фактором накопления, который в случае ОГИ больше 1 (числовой фактор накопления BN равен KОГИ/KТГИ для данного фиксированного значения Еg).
Таблица 3. Кратность ослабления и числовой фактор накопления фибробетона с гематитовым наполнителем для ТГИ и ОГИ с Е»60 кэВ
|
h, см |
0 |
1,0 |
1,6 |
2,2 |
3,2 |
|
KТГИ, отн.ед. |
1,00 |
7,30·105 |
7,90·109 |
9,10·1013 |
3,23·1019 |
|
KОГИ, отн.ед. |
1,00 |
1,60·106 |
2,80·1010 |
5,10·1014 |
3,40·1020 |
|
BNg, отн.ед. |
1,00 |
2,19 |
3,54 |
5,60 |
10,53 |
Таким образом, результаты анализа радиационно-защитных свойств защитных материалов на основе фибробетона на базе двух типов источников: точечного и объемного, практически совпадают, т.е. не зависят от применяемого g-источника. Использование ОГИ – это моделирование реальной ситуации взаимодействия g-излучения с защитными стенками фибробетонных контейнеров с РАО.
Заключение
Разработаны способы переработки и утилизации РАО посредством включения их в бетонные матрицы с железооксидными наполнителями; контейнеризации твердых радиоактивных отходов; механизма и кинетики взаимодействия высокоэнергетических пучков различной физической природы на структуру и свойства полученных материалов. Новый подход к решению проблемы создания долговечного и безопасного контейнера для утилизации РАО низкой и средней активности основан на разработке нового типа радиационно–защитного композиционного материала на основе тяжелого фибробетона, обладающего повышенными физико-механическими, конструкционными, радиационно-защитными свойствами.
Исследование выполнено при поддержке Министерства образования и науки Российской Федерации, соглашение 14.B37.21.0298.
Рецензенты:
Савотченко Сергей Евгеньевич, д.ф-м.н., профессор, заведующий кафедрой информационных технологий «Белгородского института повышения квалификации и профессиональной переподготовки специалистов», г. Белгород.
Красильников Владимир Владимирович, д.ф-м.н., профессор кафедры материаловедения и нанотехнологий НИУ «Белгородского государственного университета», г. Белгород.