Сетевое издание
Современные проблемы науки и образования
ISSN 2070-7428
"Перечень" ВАК
ИФ РИНЦ = 0,940

САТЕЛЛИТНЫЕ ОЖЕ-ПЕРЕХОДЫ В KRII

Килин В.А. 1 Килин Р.Ю. 1
1 Научно-исследовательский Томский политехнический университет
В работе представлены результаты исследования возможности реализации так называемых сателлитных Оже-переходов, в которых, наряду с испусканием одного электрона, происходит, благодаря корреляционным взаимодействиям, возбуждение второго на дискретный ионный уровень, что уменьшает энергию Оже-электрона и приводит к появлению дополнительных линий в Оже-спектрах. Общие формулы для расчета вероятности переходов получены в рамках низшего неисчезающего порядка теории возмущений в приближении LS-связи. Получены правила отбора, на основании которых установлено, что в сателлитных Оже-переходах возможны возбуждения пар электронов (nl, ql´) с неограниченно большими значениями орбитального момента. Конкретные вычисления выполнены в базисе ХФ волновых функций для более 450 переходов вида 3d-1[2D]→4s-14p-2[4P, 2D] nl[LS] +ql´ и 3d-1[2D]→4p-3[4S, 2P, 2D] nl[LS] +ql´ в Kr. Установлено, что наиболее вероятными являются переходы в состояния 4s-14p-2[2D]4d[1S], 4p-3[2D]4f[1P], 4p-3[2P] 4f[1D] и 4p-3[2D] 4f[3P]. Наибольший вклад в полную ширину дают переходы в состояния 4s-14p-2[2D] и 4p-3[2D] конечного иона того же терма, что и начальное состояние 3d-1[2D]. Наименее вероятны переходы в квартетные состояния ионного остова 4s-14p-2[4P] и 4p-3[4S], когда оба возбуждаемых электрона, nl и ql´, имеют параллельные спины.
правила отбора
сателлитные переходы и спектры
теория возмущений
корреляционное взаимодействие
Оже-переход
1. Килин В.А. Методика расчета амплитуд и вероятностей переходов в атомах с учетом корреляций в рамках многочастичной нестационарной теории возмущений // Вестник ТПУ – 2004. – т. 307. – №6. – С. 5–13.
2. Килин В.А., Ли И.С. Двойной Оже-распад в рамках МТВ // Известия ВУЗов. Физика – 1989. – Т. 7. – С. 78–82.
3. Килин В.А. Лазарев Д.А. Двойной Оже-распад 3d-вакансии в Kr // Изв. вузов. Физика. – 1997. – № 10. – С. 54–63.
4. Ehresmann A., Kilin V.A., Schmoranzer H., Schartner K-H., and Amusia M.Ya. Assignment of new fluorescence lines from KrIII 4p3 6s/5d states observed after excitation of the KrI 3d95/2 5p- resonance // J. Phys.B.: Atom. Mol. Opt. Phys. – 1995. – V. 28. – P. 965–977.
5. Kilin V.A., Lazarev D.A., Zelichenko V.M., Ehresmann A., Vollweiler F., Schmoranzer H., and Schartner K-H. Perturbation theory study of double Auger decay channels of 3d-vacancy in Kr // Abstracts VI ECAMP, Italy, Siena, 1998 – P. P1–70.
6. Kilin V.A., Ehresmann A., Vollveiler f., Schartner K-H. and Schmoranzer H., Perturbation theory study of triple photoionization. I. Two-step approximations in triple photoionization of Kr in the exciting photon energy region of KrI 3d9 np resonances (90 eV–100 eV) // J. Phys. B.: Atom. Mol. Opt. Phys. – 1997 – V. 30 – P. 5715–5727.
7. Sugar J. and Musgrove A. Energy Levels of Krypton, Kr I through Kr XXXVI // J. Phys. Chem. Ref. Data. 1991. V. 20. – № 5. P. 859–916.
8. O.–P. Sairanen, A. Kivimäki, E. Nõmmiste, H. Aksela, and S. Aksela. High-resolution pre-edge structure in the inner-shell ionization threshold region of rare gases Xe, Kr, and Ar // Phys. Rev. A. – 1996. – V. 54. – № 4. – P. 2834–2839.

Рассматриваемые в работе сателлитные Оже-переходы (СОП) весьма близки по характеру к двойным Оже-переходам (ДОП) [1,2], в которых при автоионизационном распаде внутренней атомной вакансии испускается сразу два электрона с непрерывно распределенной между ними энергией перехода. В СОП же лишь один электрон q вполне определенной энергии излучается в непрерывный спектр, а второй возбуждается на дискретный уровень nl двукратного иона. Таким образом, конечное состояние характеризуется тремя вакансиями f1, f2, f3, электроном на возбужденном дискретном уровне nl и Оже-электроном q в непрерывном спектре, рис 1. В таком переходе участвуют, как минимум, три атомных электрона. Поскольку часть энергии перехода затрачивается на возбуждение второго электрона на уровень nl, то кинетическая энергия Оже-электрона уменьшается на соответствующую величину, что приводит к появлению дополнительных (сателлитных) линий в Оже-спектрах. Последующий распад таких резонансов приводит к появлению дополнительных линий [4,5] в спектрах и структур в сечениях.

Рис. 1. Сателлитный Оже-переход

Рассчитаны энергии и вероятности более 450 СОП вида и в Kr. Характеристики этих переходов полезны при интерпретации экспериментальных спектров флюоресценции и сечений фотоионизации, полученных методом ФИФС [4] при фотовозбуждении Kr в области порога ионизации его 3d-оболочки. Возбуждение короткоживущих резонансов типа и одним фотоном (по сути, двойная фотоионизация с возбуждением третьего электрона на дискретный уровень) может происходить напрямую за счет корреляционных взаимодействий. Однако при этом можно выделить такие реальные промежуточные состояния, разрешенные законом сохранения энергии и правилами отбора, через которые наиболее вероятно идут последовательно процессы фотовозбуждения и автоионизации. Таким образом, имеет смысл исследовать двухступенчатую траекторию, первая ступень которой есть фотоионизация 3d-оболочки, а вторая – СОП указанного вида.

Теоретическая основа

Вероятность безызлучательного перехода между начальным и конечным состоянием с энергиями и в первом порядке ТВ по межэлектронному взаимодействию определяется известным выражением:

.

На этой основе в рамках методического подхода [1] с использованием нестационарной многочастичной теории возмущений (ТВ) в формализме вторичного квантования построена теория двойного Оже-эффекта [2,3], физический механизм которого аналогичен таковому для рассматриваемых СОП. Использован базис нерелятивистских хартри-фоковских волновых функций (ВФ), поэтому взаимодействие равно остаточному взаимодействию .

Рис. 2. Диаграмма Фейнмана для СОП

При построении ВФ конечных состояний определенного терма использована следующая схема сложения моментов: (в приближении LS-связи). В низшем неисчезающем порядке ТВ полная амплитуда СОП может быть представлена суммой девяти парциальных амплитуд [2,3], фейнмановская диаграмма одной из которых представлена на рис. 2. Угловые и спиновые множители парциальных амплитуд содержат 3коэффициенты и δ-символы Кронекера. Условия, при которых они отличны от нуля, и четность состояний определяют правила отбора для рассматриваемых переходов.

Основные результаты

Проведен расчет вероятностей и энергий более 450 СОП вида 3d-1[2D]→
4s-14p-2[4P, 2D] nl[LS] +q и 3d-1[2D]→4p-3[4S, 2P, 2D] nl[LS] +q в Kr со значениями главного квантового числа n=1,2,...,9. Поскольку с ростом n и l вероятность переходов значительно убывает, мы ограничились значениями орбитального момента l=0,1,2,3. Результаты расчета приведены в таблицах 1-5. Для сокращения объема таблиц данные по ряду переходов
с Г<1.0 (мкэВ) опущены, но включены в суммарные значения ширины. Приведенные энергии εq большинства переходов определены на основе экспериментальных данных [7,8].

Таблица 1

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→4s-14p-2[2D] nl[LS] +q.

Таблица

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→4s-14p-2[4P] nl[LS] +q.

Таблица 3

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→ 4p-3[2D] nl[LS] +q

Таблица 4

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→ 4p-3[2P] nl[LS] +q

Таблица 5

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→ 4p-3[4S] nl[LS] +q

По данным таблиц видно, что среди множества рассчитанных наиболее вероятными являются переходы в состояния 4s-14p-2[2D]4d[1S], 4p-3[2D]4f[1P], 4p-3[2P]4f[1D] и 4p-3[2D]4f[3P].  Это обусловлено сравнительно большими значениями кулоновских матричных элементов, входящих в парциальные амплитуды, при малых значениях энергетических знаменателей, что отражает сильное смешивание указанных состояний с начальным 3d-1[2D].

Наибольший вклад в сумму Гic дают переходы в состояния 4s-14p-2[2D] и 4p-3[2D] конечного ионного остова того же терма, что и начальное состояние 3d-1[2D]. Наименее вероятны переходы в квартетные состояния 4s-14p-2[4P] и 4p-3[4S], когда оба возбуждаемых электрона, nl и q, имеют параллельные спины.

Приведем здесь еще и суммарные по n=1,2,...,9 и l=0,1,2,3 абсолютные Гic (мкэВ) и относительные ηictot ширины СОП из 3d-1[2D], приводящие к ионным остовам:

4s-14p-2[4P]     Гic= 222.124               η =5;               4s-14p-2 [2D]    Гic=1807.262              η =40;

4p-3 [4S]           Гic= 49.695                 η =1;                4p-3 [2P]          Гic=726.738                η =16; 

4p-3 [2D]          ГGic=1734.648              η =38.             сумма             Гtot=4540.467             η =100

Экспериментальное значение полной ширины Г3d состояния 3d-1[2D], к сожалению, не известно. Ее значение оценено по литературным данным следующим образом. Предполагается, что полная ширина состояний и примерно равна полной ширине высоковозбужденных резонансов , а именно, 98±12 мэВ. Эксперимент высокого разрешения [8] показал меньшее значение ширины резонансов при возрастании , а именно от 83±1 мэВ для до 75±8 мэВ для и от 83±2 мэВ для до 68±8 мэВ для . Полагая, что полная ширина Г3d=70 мэВ, суммарная ширина Гtot всех исследованных переходов составляет около 6.5% от Г3d.

На основе рассчитанных ширин и энергий переходов, приведенных в таблицах 1-5, построены модели электронного спектра для рассмотренных групп переходов, а также модель суммарного спектра (рис. 3). Для этого проведено “размазывание” рассчитанных ширин каждого перехода с энергией по Лоренцу, , где численно равна площади под кривой Лоренца, соответствует энергетическому положению пика, - ширина пика на его полувысоте. Параметр может быть подобран соответственно разрешению эксперимента.

Рис.3. Модельный спектр СОП 3d-1
4s-14p-2[4P,2D] nl[LS] +q и 3d-1→ 4p-3[4S,2D,2D] nl[LS] +q при σ =0.5 на по данным таблиц 1-5

Рис. 4. Модельный спектр рис.3 на подложке непрерывного спектра от ДОП (штриховая линия - - -)

На основе полученных результатов, а также проведенного ранее расчета энергетического спектра электронов при двойном Оже-распаде 3d-вакансии в Kr [NN] можно построить модельный электронный спектр (рис.4), порождаемый при распаде 3d-вакансии в Kr, путем наложения дискретного спектра СОП (рис.3, Сумма) и подложки непрерывного спектра в области (0–18 эВ) от ДОП ([3], штриховая линия - - -). Отметим, что подложка меняет как высоту низкоэнергетических пиков, так и их форму.

Рецензенты:

Гриняев С.Н., д.ф.-м.н., профессор, кафедра теоретической и экспериментальной физики, Физико-технический институт, Научно-исследовательский Томский политехнический университет, г. Томск;

Шаповалов А.В., д.ф.-м.н., профессор, зав. кафедрой теоретической физики, физический факультет, Научно-исследовательский Томский государственный университет, г. Томск.


Библиографическая ссылка

Килин В.А., Килин Р.Ю. САТЕЛЛИТНЫЕ ОЖЕ-ПЕРЕХОДЫ В KRII // Современные проблемы науки и образования. – 2015. – № 1-1. ;
URL: https://science-education.ru/ru/article/view?id=18696 (дата обращения: 24.09.2021).

Предлагаем вашему вниманию журналы, издающиеся в издательстве «Академия Естествознания»
(Высокий импакт-фактор РИНЦ, тематика журналов охватывает все научные направления)

«Фундаментальные исследования» список ВАК ИФ РИНЦ = 1.074