Сетевое издание

Современные проблемы науки и образования

ISSN 2070-7428

"Перечень" ВАК

ИФ РИНЦ = 1,006

• Авторы
• Резюме
• Файлы
• Ключевые слова
• Литература

Килин В.А. 1 Килин Р.Ю. 1

---

1 Научно-исследовательский Томский политехнический университет

В работе обсуждаются возможные каналы заселения флуоресцентных ионных состояний KrIII 4s^-14p^-1 из возбужденных состояний KrIII 4p^-3 nl. Показано, что при вычислении полной радиационной ширины возбужденных состояний должны быть приняты во внимание, наряду с очевидно существующими переходами KrIII 4p^-3nl®KrIII 4p^-3n´l´ или KrIII 4p^-3np®KrIII 4p^-2 видимого диапазона длин волн, нетривиальные дипольные переходы KrIII 4p^-3nl®KrIII 4s^-14p^-1. Эти переходы имеют существенно корреляционную природу, поскольку излучение одного фотона вызвано изменением состояний, по крайней мере, двух электронов. Вычисления выполнены в низшем неисчезающем порядке теории возмущений (ТВ) в базисе нерелятивистских ХФ волновых функций в приближении LS-связи. Часть корреляционных поправок высших порядков учтена эффективным образом за счет выбора потенциалов при расчете одноэлектронных функций и энергий. Установлено, что нетривиальные корреляционные переходы дают весьма заметный вклад в полную радиационную ширину начального состояния, а некоторые из них вполне могут конкурировать с переходами видимого диапазона длин волн.

Статья в формате PDF

212 KB

радиационные переходы

многоэлектронные переходы

корреляционное взаимодействие

теория возмущений

флуоресцентные состояния

1. Амусья М.Я., Килин В.А., Ли И.С. Углубление вакансий в корреляционных распадах двухдырочных состояний атомов // Письма в ЖТФ. – 1984. – Т. 10. – № 17. – С. 1029–1033.

2. Амусья М.Я., Килин В.А., Ли И.С., Колесникова А.Н. Встречное движение вакансий при корреляционных распадах двухдырочных состояний // Письма в ЖТФ. – 1985. – Т. 11. – С. 343–346.

3. Амусья М.Я., Колесникова А.Н., Ли И.С. Излучение низкоэнергетических фотонов при совместном распаде двух вакансий // Известия АН СССР, Сер. Физ. – 1986. – № 7. – С. 1279–1284.

4. Амусья М.Я. Атомный фотоэффект. – М.: Наука, 1987. – 272 с.

5. Зеличенко В.М., Килин В.А., Конев В.В., Корюкина Е.В. Сравнение аналитического и численного методов в приложении к расчету возбужденных состояний атомов // Известия ВУЗов. Физика. – 1998. – Т. 7. – С. 120-128.

6. Килин В.А. Методика расчета амплитуд и вероятностей переходов в атомах с учетом корреляций в рамках многочастичной нестационарной теории возмущений // Вестник ТПУ. – 2004. – Т. 307. – № 6. – С. 5–13.

7. Ehresmann A., Kilin V.A., Chernysheva L.V., Schmoranzer H., Amusia M.Ya., and Schartner K-H. Three-electron radiative transitions // J. Phys. B: Atom. Mol. Opt. Phys. – 1993. – V. 26. – P. L97-L102.

8. Ehresmann A., Kilin V.A., Chernysheva L.V., Schmoranzer H., Amusia M.Ya., and Schartner K-H. Three-electron radiative transitions // J. Phys. B: Atom. Mol. Opt. Phys. – 1993. – V. 26. – P. L97–L102.

9. Moore C.E. Atomic Energy Levels. National Bureau of Standards (U.S.) Circ. No. 467, (U.S. Government Printing Office, Washington, DC, 1949–1952–1971).

10. Striganov A.R. and Sventitskii N.S. Table of Spectral Lines of Neutral and Ionized Atoms // New York, Plenum. – 1968. – P. 291.

Для достоверной интерпретации экспериментальных спектроскопических данных требуется знать ширину каналов заселения флуоресцентных состояний и, следовательно, полную ширину промежуточных состояний, если таковые существуют. В частности, представляют интерес полные ширины промежуточных ионных состояний типа KrIII 4p^-3 nl, которые могут проявляться во флуоресцентных спектрах после 3d ионизации атома Kr или его возбуждения в резонансное KrI 3d^-1 np состояние после их автоионизационных распадов. Вполне очевидны радиационные каналы, представленные одноэлектронными дипольными переходами типа KrIII 4p^-3nl→KrIII 4p^-3n'l' или KrIII 4p^-3nl→KrIII 4p^-2, в которых меняет состояние только оптический электрон nl. Однако можно указать на существование и других не столь тривиальных дипольных переходов из KrIII 4p^-3nl, именно KrIII 4p^-3nl→KrIII 4s^-14p^-1, в которых изменяются состояния сразу двух электронов благодаря корреляционным взаимодействиям. Схематическое изображение двухэлектронного корреляционного перехода типа i₁i₂i₃ nl→i_1,2,3 f n'l' (например, KrIII 4p^-3nl→KrIII 4s^-14p^-1) c участием возбужденного электрона nl представлено на рис.1. В этих переходах одна из конечных вакансий, а именно 4s-вакансия, лежит в более глубокой оболочке, чем начальные 4p-вакансии, т.е. реализуется предсказанный нами ранее работах в [1,2] механизм «углубления» или «встречного движения» вакансий. Заметим, что одна из начальных 4p-дырок не принимает непосредственного участия в этих переходах - остается «наблюдателем», в то время как две другие 4p-дырки заполняются внешним np- и внутренним 4s-электронами. Поскольку конечная 4s-вакансия лежит ниже по энергии, чем начальные 4p-дырки, излучаемый фотон имеет меньшую энергию, чем в обычном однофотонном распаде двухдырочного состояния [3].

Для анализа относительной ширины двухэлектронных переходов рассмотрены также «некорреляционные» переходы типа KrIII 4p^-3 np→KrIII 4p^-3 n's/d, в которых меняется состояние только оптического электрона. Показано, что ширина некоторых корреляционных переходов сравнима с «некорреляционными» (далее c- и nс-переходы, соответственно).

Вообще говоря, каналы заселения могут содержать и более сложные корреляционные переходы, в которых сразу три электрона меняют свои состояния, например, трехэлектронные радиационные переходы [8] типа KrII 4s^-2 nl→4p^-2 n'l'.

Основные положения теории

Вероятность радиационного перехода между состояниями и (здесь γ обозначает весь остальной набор квантовых чисел) выражается известным соотношением

,

где – энергия излучаемого фотона, – постоянная тонкой структуры, – приведенный дипольный матричный элемент. Согласно известным правилам отбора для дипольных переходов, орбитальный момент оптического электрона меняется на единицу, (), а изменение полных угловых моментов системы удовлетворяет соотношениям =0,1 и =0.

Суммарная ширина nc-переходов KrIII 4p^-3 nl→KrIII 4p^-3 n'l' видимого диапазона может быть с достаточной степенью точности вычислена в низшем порядке ТВ по межэлектронному взаимодействию как сумма вероятностей переходов оптического электрона nl при неизменном терме ионного остова KrIII 4p^-3[L_iS_i=L_fS_f]. Переходы с изменением терма остова (L_iS_i¹L_fS_f) определяются диаграммами более высокого порядка ТВ, вклад которых значительно меньше. Поэтому здесь учтены только nc-переходы без изменения терма. Тем не менее количество различных nc-переходов с изменением терма остова довольно велико, так что их суммарный вклад в полную ширину, несмотря на малость их парциальных ширин, может оказаться заметным. Это следует учитывать при интерпретации экспериментальных данных.

Рассмотрим с-переходы вида i₁i₂i₃ n→i_1,2,3 f n'. Заметим, что в этих переходах одна из начальных вакансий не меняется, т.е. является «наблюдателем». Парциальным амплитудам низшего неисчезающего порядка ТВ

соответствуют фейнмановские диаграммы на рис. 2.

Рис. 2. Фейнмановские диаграммы (плюс обменные к ним) для c-переходов типа
i1i2i3 n→i1,2,3 f n'. Вакансия i3 выступает в роли «наблюдателя»

Суммирование проводится по промежуточным дырочным и дискретным возбужденным состояниям и включает интегрирование по состояниям непрерывного спектра. Так как любая из трех i₁, i₂, i₃ вакансий может играть роль «наблюдателя» в переходе типа i₁i₂i₃ n→i_1,2,3 f n', к диаграммам рис. 2 добавляются аналогичные диаграммы, получаемые циклической перестановкой индексов начальных вакансий. Для переходов 4p^-3 nl→4s^-1 4p^-1 с тремя эквивалентными 4p-вакансиями расчет упрощается введением множителя 3 на этапе вычисления ширины переходов. Диаграммы учитывают корреляции в начальном и конечном состояниях в рамках первого порядка ТВ. Определенная часть корреляционных взаимодействий высших порядков ТВ может быть учтена эффективно [4] выбором потенциала, в котором вычисляются волновые функции.

Формулы для вычисления угловых множителей парциальных амплитуд получены в приближении LS-связи при следующей схеме сложения моментов:

, где N – нормировочные множители, – генеалогические коэффициенты. Для исследуемых переходов 4p-3 nl→4s-14p-1 нормировочные множители равны Nin=, Nfn=1. Так что ВФ начального состояния, в зависимости от терма ионного остова LiSi, приобретают вид:

,

,

.

Окончательные выражения для орбитальных Yα и спиновых A, B множителей парциальных амплитуд Mα, полученные в рамках изложенной в [6] методики имеют вид:

,

,

, .

Основные результаты и обсуждение

При вычислении амплитуд переходов волновые функции возбужденных электронов nl каждого состояния KrIII 4p^-3[L_iS_i] nl [LS] рассчитаны в «замороженном» поле ионного остова 4p^-3[L_iS_i]. При суммировании по k учтены, кроме дырочных, по 4 дискретных возбуждения, а также состояния непрерывного спектра, рассчитанные в 35 точках по энергии для каждого разрешенного правилами отбора значения орбитального момента lk. Для вычисления энергии переходов использованы энергии LS-состояний, полученные на основе статистического усреднения экспериментальных [9] энергий LSJ-состояний. Достоверность вычисления приведенных дипольных матричных элементов протестирована расчетом матричных элементов для переходов 2p^-1 3s→2p^-1 3p в Ne и сравнением с имеющимися теоретическими и экспериментальными данными ([5] и ссылки в ней).

Проведен расчет характеристик дипольных переходов из состояний KrIII 4p^-3[L_iS_i] 5p [LS] в состояния KrIII 4p^-3[L_fS_f= L_iS_i] 5s[L'S], KrIII 4p^-3[L_fS_f= L_iS_i] 4d[L'S] (всего 55 nс-переходов) и KrIII 4s^-1 4p^-1 [L'S] (всего 11 nс-переходов), а также из KrIII 4p^-3[L_iS_i] 6p [LS] в состояния KrIII 4p^-3[L_fS_f= L_iS_i] ns[L'S] (n=5,6), KrIII 4p^-3[L_fS_f= L_iS_i] nd[L'S] , n=4,5 (всего 92 nс-перехода) и KrIII 4s^-1 4p^-1 [L'S] (всего 11 nс-переходов). В Таблице 1 приведены энергия ω (эВ) и ширина G (эВ) только c-переходов, вычисленная в форме длины и в форме скорости, и относительная ширина η (% от суммарной рассчитанной радиационной ширины начального состояния). Анализируя ширину переходов из 4p^-3[L_iS_i] 5p [LS], можно сделать следующие выводы:

• большинство nc-переходов в состояния конфигурации 4p^-35s более вероятны, чем в 4p^-3 4d;
• более вероятны nc-переходы в состояния с большим статистическим весом (2L'+1)(2S+1);
• вероятности с-переходов сравнительно малы, их относительный вклад составляет от десятых до нескольких процентов полной ширины соответствующей группы переходов;
• ширина с-переходов примерно соответствует таковым из наиболее слабых nc-переходов;
• ширина переходов, вычисленная в форме длины и в форме скорости, иногда заметно отличается (что естественно при использовании приближения ХФ), однако величина относительного вклада мало зависит от формы вычисления.

Экспериментальная энергия ω (эВ) [9,10] и вычисленная ширина G (эВ) дипольных корреляционных переходов в форме длины (R) и в форме скорости (V) и относительная ширина η (%) с-перехода

В таблице также приведены результаты для переходов из более высоко возбужденных состояний KrIII 4p^-3[L_iS_i] 6p [LS]. Переходы из этих состояний энергетически разрешены во все нижележащие состояния KrIII 4p^-3[L_fS_f= L_iS_i] 5s,6s [L'S], KrIII 4p^-3[L_fS_f= L_iS_i] 4d,5d[L'S] и KrIII 4s^-1 4p^-1 [L'S], так что общее количество nc-переходов практически вдвое больше, чем при распаде конфигурации 4p^-3[L_iS_i] 5p. Наиболее сильными из nс-переходов оказались те, в которых не изменяется главное квантовое число возбужденного электрона. К ним относятся переходы в состояния 4p^-3 6s, несмотря на более высокие энергии фотона в переходах
4p^-3 6p→4p^-3 5s. Среди переходов в 4p^-3 nd более вероятны переходы в 4p^-3 4d, чем в 4p^-3 5d. Это означает, что, по крайней мере, некоторые из состояний 4p^-3 4d могут довольно вероятно заселяться посредством nc-переходов не только из 4p^-3 5p, но и из состояний 4p^-3 6p.

Вероятность c-переходов 4p^-3 6p→4s^-14p^-1 больше вероятности таких же переходов из 4p^-3 5p в основном из-за больших энергий фотона. Это приводит и к большему относительному весу c-переходов при распаде 4p^-3 6p→4s^-14p^-1. Однако при оценке полных ширин не учтены nc-переходы с изменением терма ионного остова, количество которых вдвое больше. Предположительно, их учет может привести к примерно такому же относительному вкладу с-переходов в полную ширину состояний 4p^-3 6p, как и в таковую состояний 4p^-3 5p.

В заключение отметим, что полученные результаты однозначно свидетельствуют о важности учета корреляционных взаимодействий при рассмотрении флуоресцентных распадов возбужденных состояний двукратных ионов. Нетривиальные корреляционные переходы типа KrIII 4p^-3 nl→4s^-1 4p^-1 дают весьма заметный вклад в полную радиационную ширину начального состояния, а некоторые из них вполне могут конкурировать с переходами типа KrIII 4p^-3 nl→Kr III 4p^-3 n'l' видимого диапазона длин волн.

Рецензенты:

Шаповалов А.В., д.ф.-м.н., профессор, зав. кафедрой теоретической физики, Физический факультет, Научно-исследовательский Томский государственный университет, г. Томск;

Гриняев С.Н., д.ф.-м.н., профессор, кафедра теоретической и экспериментальной физики, Физико-технический институт, Научно-исследовательский Томский политехнический университет, г. Томск.

Библиографическая ссылка