Scientific journal
Modern problems of science and education
ISSN 2070-7428
"Перечень" ВАК
ИФ РИНЦ = 0,940

90Sr SPECIATION IN SOILS OF THE TESTING SITE FOR WARFARE RADIOACTIVE AGENTS OF SEMIPALATINSK TEST SITE

Kunduzbaeva A.E. 1 Kabdyrakova A.M. 1 Lukashenko S.N. 1 Larionova N.V. 1
1 Institute of Radiation Safety and Ecology NNC RK
1906 KB
The work is aimed at studying Sr90 speciation in soils of several sites of «4а» test site, where the WRA were tested. The work provides concentrations of Sr90 speciation in soils, which is the main radioactively contaminated component of the site. Anon-uniform character of Sr90 distribution in soils was revealed. Sr90 mainly presents in soils of «4а» site in exchangeable form (55.2%). The content of watersoluble form easilyaccessible for plants is insignificant (0.4%), however, taking into account the total Sr90 content in soils, specific concentration of water soluble form in soils of «4a» site can reach magnifical values (up to 1,000 Bq/kg). It was revealed that soils of WRA testing site at the STS have maximal parameters of Sr90 radionuclide bioavailability and mobility, as well as water stream soils of «Degelen» site and conditionally «background» STS territories.
sts
«4а» site
wra testing
speciation of radionuclides
90Sr
sequential extraction.

В 50-е годы прошлого столетия в Советском Союзе проводились исследовательские и опытно-конструкторские работы по созданию радиологического оружия в ракетном и бомбовом исполнении. В качестве боевого снаряжения использовали жидкие и порошкообразные боевые радиоактивные вещества (БРВ), представлявшие собой радиоактивные отходы атомной промышленности, а также продукты, полученные после облучения специальных образцов в промышленном реакторе. На Семипалатинском испытательном полигоне (СИП) испытания БРВ проводили на двух специально выделенных площадках – «4» и «4а». По имеющимся данным, испытания БРВ вследствие переноса радиоактивных веществ, оказали влияние на радиоактивное загрязнение северо-западной части территории полигона помимо собственно территории площадок [4]. Основным загрязнителем почвенного покрова данных площадок является радионуклид 90Sr [6].

До настоящего момента на СИП исследования форм нахождения радионуклидов в местах проведения испытаний боевых радиоактивных веществ не проводились. Результаты изучения миграционных свойств радионуклидов в почвах площадки «4а» имеют большое практическое значение при оценке биологической доступности и подвижности радионуклидов в почвах, а также выборе технологии рекультивации данной территории, имеющей уникальные особенности радионуклидного загрязнения.

Целью работы является исследование форм нахождения радионуклида 90Sr в почвах площадки испытания БРВ на СИП.

Материал и методы исследования

Характеристика объекта исследования

Испытательная площадка «4а» находится в северо-западной части Семипалатинского испытательного полигона (рисунок 1).

Рис. 1. Семипалатинский испытательный полигон

Почвы данной территории относятся к зональным каштановым и светло-каштановым нормальным, неполноразвитым и малоразвитым типам. Встречаются и лугово-каштановые, луговые почвы в комплексе и сочетании с солонцеватыми и солончаковатыми, солонцами и солончаками. Для почвенного покрова территории характерны незначительная мощность покровных рыхлых отложений, защебненность, небольшое содержание органического вещества.

Каштановые и светло-каштановые зональные малоразвитые и неполноразвитые почвы распространены на склонах сопок, сложенных плотными коренными породами, выходы которых нередко отмечаются на вершинах. Почвообразующими породами для них служат маломощные элювиально-делювиальные щебнистые суглинки, мощность которых постепенно увеличивается от вершины сопок к их подножью, а вместе с тем уменьшается степень скелетности почв. Нормальные, т.е. с полноразвитым профилем каштановые почвы встречаются на рассматриваемой территории редко, в основном, на делювиально-пролювиальном шлейфе, оконтуривающем мелкосопочник на севере и северо-востоке.

Основными морфологическими признаками неполноразвитых и малоразвитых почв является малая мощность гумусового горизонта (15–25 см) при мощности всего рыхлого слоя не более 40–60 см. В подзоне каштановых почв отсутствует проявления белоглазки, тогда как в светло-каштановых почвах отмечается непосредственно под гумусовым горизонтом карбонатный иллювиальный горизонт. Все почвы легко- или среднесуглинистые, но, как правило, опесчаненные. Наиболее распространенными среди каштановых почв являются среднегумусные (3–4 % гумуса) виды. Содержание гумуса в светло-каштановых почвах в верхнем горизонте достигает 2–3 %. Реакция почвенного раствора на поверхности близка к нейтральной, но далее вниз по профилю меняется на слабощелочную или щелочную, что особенно характерно для светло-каштановых почв [9, 10, 11].

Было исследовано 9 из 25 участков площадки «4а», на которых были непосредственно проведены испытания БРВ (рисунок 2).

Рис. 2. Схема расположения исследуемых участков на площадке "4а"

Отбор проб

Отбор точечных проб почвы проводили на 9 участках с максимальными уровнями радиоактивного загрязнения, на глубину 0–5 см с площади 600 см2. Основным загрязнителем почв исследуемых участков является радионуклид 90Sr [6]. Данные о содержании радионуклида 90Sr в почвах исследуемых участков приведены в таблице 1.

Таблица 1

Содержание радионуклида 90Sr в почвах исследуемых участков (0–5 см)

№ п/п

№ участка

Содержание радионуклида 90Sr, Бк/кг

4

уч. 1

3,6·104 ± 0,4·04

1

уч. 2

3,8·104 ± 0,4·104

3

уч. 3

9,3·104 ± 1,0·104

7

уч. 4

5,5·104 ± 0,6·104

8

уч. 9

4,1·104 ± 0,5·104

5

уч. 13

1,5·105 ± 0,2·105

10

уч. 19

2,7·105 ± 0,3·105

2

уч. 20

1,3·105 ± 0,1·105

6

уч. 24

3,1·105 ± 0,3·105

Определение форм нахождения радионуклидов в почве

Исследование форм нахождения радионуклидов в почвах проводили методом последовательной экстракции. Данный метод широко используется в исследованиях большого количества токсичных элементов в разных типах образцов [7, 8].

В работе была использована схема последовательного экстрагирования, предложенная Ф.И. Павлоцкой (таблица 2) [9]. Схема была модифицирована добавлением промежуточной стадии выделения органически связанных радионуклидов раствором 0.1 NaOH на основе методики, разработанной И.В. Тюриным [10].

Таблица 2

Схема последовательного экстрагирования

Форма

Экстрагент

Группа соединений

Обменная форма (легкодоступная форма)

1M CH3COONH4

Водорастворимые соли неорганических кислот и органические соединения (соли, комплексы), несвязанные фульваты элемента, соединения, сорбированные почвой по механизму ионного обмена, в карбонатных почвах частично углесоли элемента (карбонаты)

Органическая форма (потенциальный резерв)

0.1Н NaOH

Связанные с органической частью (фракции гуминовых кислот и фульвокислот), свободной или непрочно связанной с минеральной частью почвы

Подвижная форма (потенциальный резерв)

1M HCl

Карбонаты, непрочно сорбированные соединения элемента окислами железа и алюминия, глинистыми минералами, фульваты, труднообменные ионы, свежеосажденные гидроокиси

Прочносвязанная форма (остаточная, недоступная форма)

Смесь кислот HNO3-HF

В составе полуторных окислов железа и алюминия, ионы связанные прочно (необменно) органическим веществом почвы, адсорбированные по типу изоморфного замещения в кристаллических решетках [5]

На всех этапах эксперимента соотношение почвы и экстрагента составляло 1:5. Непосредственно в остатках почвы после выщелачивания определяли прочносвязанные формы радионуклида. Содержание форм нахождения радионуклида рассчитывали в процентных долях от суммарного содержания всех форм.

Радионуклид 90Sr в почвах определяли по методике с использованием b-спектрометра «Прогресс» [14]. Содержание 90Sr в вытяжках анализировали радиохимическим методом в соответствии с аттестованными методическими указаниями [15]. Предварительный этап радиохимического анализа радионуклида 90Sr в почвах предусматривал глубокое разложение образца (озоление) смесью минеральных кислот.

Результаты исследования и их обсуждение

Результаты исследований форм нахождения 90Sr в почвах площадки «4а» представлены в таблице 3.

Таблица 3

Относительное содержание форм нахождения радионуклида 90Sr, % от суммарного содержания всех форм

п/п

№ участка

Водорастворимая

форма, %

Обменная

форма, %

Органическая

форма, %

Подвижная

форма, %

Прочносвязанная

форма, %

1

уч.2

0,27 ±0,04

67,5 ±9,4

1,2 ±0,2

18,9 ±2,7

12,1 ±2,4

2

уч.20

0,29 ±0,04

62,9 ±10,5

1,9 ±0,3

25,1 ±3,7

9,7 ±1,6

3

уч.3

0,26 ±0,05

61,8 ±9,4

1,1 ±0,1

23,1 ±3,7

13,7 ±1,2

4

уч.1

0,20 ±0,03

57,2 ±9,3

0,8 ±0,1

27,8 ±4,6

13,9 ±2,2

5

уч.13

0,08 ±0,01

50,9 ±7,9

0,6 ±0,1

18,2 ±2,4

30,3 ±3,6

6

уч.24

0,37 ±0,06

65,4 ±9,3

18,7 ±3,7

4,7 ±0,8

10,8 ±1,3

7

уч.4

0,13 ±0,01

24,8 ±3,9

0,7 ±0,1

10,8 ±1,5

63,5 ±9,3

8

уч.9

0,19 ±0,03

44,3 ±6,6

13,2 ±1,9

2,7 ±0,4

39,6 ±7,5

9

уч.19

0,34 ±0,07

61,7 ±8,5

1,3 ±0,2

25,5 ±4,2

11,1 ±1,3

min-max

0,1-0,4

24,8-67,5

0,6-18,7

2,7-27,8

9,7-63,5

0,2

55,2

4,4

17,4

22,8

σ

0,09

13,5

6,7

9,3

18,4

CV, %

39,8

24,5

152

53,3

81,0

По данным исследования основное содержание радионуклида 90Sr в почвах площадки «4а» находится в обменной форме (55,2 %). Доля водорастворимой формы наименьшая и не превышает 0,4 % от суммарного содержания всех форм. Однако с учетом высокого уровня валового содержания 90Sr в почвах удельное содержание водорастворимой формы в расчете на 1 кг почвы достигает высоких значений (до 1000 Бк/кг). Содержание органической формы незначительно (в среднем 4,4 %), при этом отмечается максимальное варьирование значения данного параметра (коэффициент вариации составляет 152 %) в исследуемых почвах. Среднее содержание подвижной и прочносвязанной форм имеет близкие значения (17,4 % и 22,8 %, соответственно), однако параметры подвижной формы характеризуется меньшей вариативностью.

Сравнительный анализ форм нахождения радионуклида 90Sr в почвах площадки «4а» с другими, ранее исследованными, испытательными площадками СИП («Опытное поле», условно «фоновые» территории, «Дегелен»), выявил некоторые особенности. Установлено, что на СИП радионуклид 90Sr в почвах площадки «4а» характеризуется наибольшими параметрами подвижности и биологической доступности, по аналогии с площадкой «Дегелен» и условно «фоновыми» территориями, характеризующимися значительным содержанием обменной формы 90Sr в почве (52,0 % и 61,8 %, соответственно) [1]. Отметим, что на СИП наименьшей биологической доступностью и подвижностью в почвах 90Sr характеризуется на территории площадки «Опытное поле» (93,1 % в прочносвязанной форме), что обусловлено первоначальными формами нахождения радионуклида в выпадениях от проведенных на данной площадке испытаний и сопутствующим им механизмам образования радиоактивных частиц [2].

Высокий уровень валового содержания и суммарного содержания водорастворимой и обменной формы 90Sr обуславливают значительный переход 90Sr из почвы в растения при корневом поступлении. По данным исследования накопления радионуклидов растениями, произрастающими на СИП, наибольшие значения коэффициента накопления 90Sr характерны для мест испытания БРВ [3].

Результаты форм нахождения радионуклидов в почвах могут быть также использованы в качестве научного обосновании при выборе методов рекультивации участков испытания БРВ. В частности, использование метода перепашки почвы с перемещением загрязненного поверхностного слоя вглубь (до 10–15 см), который в настоящее время применяется для рекультивации радиоактивно загрязненных участков на площадке «Опытное поле» (место проведения наземных и воздушных ядерных взрывов), нецелесообразно на площадке «4а», поскольку возможен вынос радионуклида растениями из более глубоких слоев в верхние.

Выводы

Результаты исследований выявили неоднородный характер распределения форм нахождения радионуклида 90Sr в почвах площадки «4а». Установлена высокая подвижность и биологическая доступность 90Sr в почвах исследуемых участков. Среднее содержание водорастворимой формы составляет 0,2 %, обменной – 55,2 %, органической – 4,4 %, подвижной – 17,4 %, прочносвязанной – 22,8 %. На СИП площадка испытания БРВ характеризуется наибольшими значениями параметров подвижности и биодоступности, что также подтверждается исследованиями накопления радионуклида 90Sr зональными растениями, произрастающими на данной площадке.

Существует необходимость проведения дополнительных исследований территории площадки «4а» для изучения влияния физико-химических свойств почв на поведение 90Sr в почве, а также определения характера распределения форм нахождения радионуклидов в почвенном профиле.

Полученные результаты являются важным фактором при выборе технологии рекультивации участков испытания БРВ, а также накладывают определенные ограничения на дальнейшее обращение с загрязненными грунтами данной площадки.