Scientific journal
Modern problems of science and education
ISSN 2070-7428
"Перечень" ВАК
ИФ РИНЦ = 0,931

SATELLITE AUGER TRANSITION IN KRII

Kilin V.A. 1 Kilin R.Yu. 1
1 National Research Tomsk Polytechnic University
В работе представлены результаты исследования возможности реализации так называемых сателлитных Оже-переходов, в которых, наряду с испусканием одного электрона, происходит, благодаря корреляционным взаимодействиям, возбуждение второго на дискретный ионный уровень, что уменьшает энергию Оже-электрона и приводит к появлению дополнительных линий в Оже-спектрах. Общие формулы для расчета вероятности переходов получены в рамках низшего неисчезающего порядка теории возмущений в приближении LS-связи. Получены правила отбора, на основании которых установлено, что в сателлитных Оже-переходах возможны возбуждения пар электронов (nl, ql´) с неограниченно большими значениями орбитального момента. Конкретные вычисления выполнены в базисе ХФ волновых функций для более 450 переходов вида 3d-1[2D]→4s-14p-2[4P, 2D] nl[LS] +ql´ и 3d-1[2D]→4p-3[4S, 2P, 2D] nl[LS] +ql´ в Kr. Установлено, что наиболее вероятными являются переходы в состояния 4s-14p-2[2D]4d[1S], 4p-3[2D]4f[1P], 4p-3[2P] 4f[1D] и 4p-3[2D] 4f[3P]. Наибольший вклад в полную ширину дают переходы в состояния 4s-14p-2[2D] и 4p-3[2D] конечного иона того же терма, что и начальное состояние 3d-1[2D]. Наименее вероятны переходы в квартетные состояния ионного остова 4s-14p-2[4P] и 4p-3[4S], когда оба возбуждаемых электрона, nl и ql´, имеют параллельные спины.
The results of studying the feasibility of so-called satellite Auger transitions, in which, along with the emission of an electron, the second one could be excited on a discrete ionic level due to the correlative interaction are presented. This excitation reduces the Auger electron energy that leads to the appearance of additional lines in the Auger spectra. General formulas for the calculation of the transition probabilities are obtained in the framework of the lowest non-vanishing order of the perturbation theory and the LS-coupling approximation. The derived transition selection rules show that various electron pairs (nl, ql´) of infinitely large values of orbital angular momentum could be excited in such satellite Auger transitions. Concrete results are obtained with the use of HF wave functions basis for more than 450 transitions such as 3d-1 [2D] → 4s-14p-2 [4P, 2D] nl [LS] + ql´and 3d-1 [2D] → 4p-3 [4S , 2P, 2D] nl [LS] + ql´ in Kr. It is found that the most probable are the transitions to 4s-14p-2 [2D] 4d [1S], 4p-3 [2D] 4f [1P], 4p-3 [2P] 4f [1D] and 4p-3 [2D] 4f [3P] states. The largest contributions to the initial state total width arise from the transitions ending in 4s-14p-2 [2D] and 4p-3 [2D] states of the term of the initial state 3d-1 [2D] one. The least probable are found the transition to the quartet states 4s-14p-2 [4P] and 4p-3 [4S] of ionic core, when both excited electrons nl and ql´ have parallel spins.
selection rules
satellite transitions and spectra
perturbation theory
correlative interaction
Auger transition

Рассматриваемые в работе сателлитные Оже-переходы (СОП) весьма близки по характеру к двойным Оже-переходам (ДОП) [1,2], в которых при автоионизационном распаде внутренней атомной вакансии испускается сразу два электрона с непрерывно распределенной между ними энергией перехода. В СОП же лишь один электрон q вполне определенной энергии излучается в непрерывный спектр, а второй возбуждается на дискретный уровень nl двукратного иона. Таким образом, конечное состояние характеризуется тремя вакансиями f1, f2, f3, электроном на возбужденном дискретном уровне nl и Оже-электроном q в непрерывном спектре, рис 1. В таком переходе участвуют, как минимум, три атомных электрона. Поскольку часть энергии перехода затрачивается на возбуждение второго электрона на уровень nl, то кинетическая энергия Оже-электрона уменьшается на соответствующую величину, что приводит к появлению дополнительных (сателлитных) линий в Оже-спектрах. Последующий распад таких резонансов приводит к появлению дополнительных линий [4,5] в спектрах и структур в сечениях.

Рис. 1. Сателлитный Оже-переход

Рассчитаны энергии и вероятности более 450 СОП вида и в Kr. Характеристики этих переходов полезны при интерпретации экспериментальных спектров флюоресценции и сечений фотоионизации, полученных методом ФИФС [4] при фотовозбуждении Kr в области порога ионизации его 3d-оболочки. Возбуждение короткоживущих резонансов типа и одним фотоном (по сути, двойная фотоионизация с возбуждением третьего электрона на дискретный уровень) может происходить напрямую за счет корреляционных взаимодействий. Однако при этом можно выделить такие реальные промежуточные состояния, разрешенные законом сохранения энергии и правилами отбора, через которые наиболее вероятно идут последовательно процессы фотовозбуждения и автоионизации. Таким образом, имеет смысл исследовать двухступенчатую траекторию, первая ступень которой есть фотоионизация 3d-оболочки, а вторая – СОП указанного вида.

Теоретическая основа

Вероятность безызлучательного перехода между начальным и конечным состоянием с энергиями и в первом порядке ТВ по межэлектронному взаимодействию определяется известным выражением:

.

На этой основе в рамках методического подхода [1] с использованием нестационарной многочастичной теории возмущений (ТВ) в формализме вторичного квантования построена теория двойного Оже-эффекта [2,3], физический механизм которого аналогичен таковому для рассматриваемых СОП. Использован базис нерелятивистских хартри-фоковских волновых функций (ВФ), поэтому взаимодействие равно остаточному взаимодействию .

Рис. 2. Диаграмма Фейнмана для СОП

При построении ВФ конечных состояний определенного терма использована следующая схема сложения моментов: (в приближении LS-связи). В низшем неисчезающем порядке ТВ полная амплитуда СОП может быть представлена суммой девяти парциальных амплитуд [2,3], фейнмановская диаграмма одной из которых представлена на рис. 2. Угловые и спиновые множители парциальных амплитуд содержат 3коэффициенты и δ-символы Кронекера. Условия, при которых они отличны от нуля, и четность состояний определяют правила отбора для рассматриваемых переходов.

Основные результаты

Проведен расчет вероятностей и энергий более 450 СОП вида 3d-1[2D]→
4s-14p-2[4P, 2D] nl[LS] +q и 3d-1[2D]→4p-3[4S, 2P, 2D] nl[LS] +q в Kr со значениями главного квантового числа n=1,2,...,9. Поскольку с ростом n и l вероятность переходов значительно убывает, мы ограничились значениями орбитального момента l=0,1,2,3. Результаты расчета приведены в таблицах 1-5. Для сокращения объема таблиц данные по ряду переходов
с Г<1.0 (мкэВ) опущены, но включены в суммарные значения ширины. Приведенные энергии εq большинства переходов определены на основе экспериментальных данных [7,8].

Таблица 1

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→4s-14p-2[2D] nl[LS] +q.

Таблица

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→4s-14p-2[4P] nl[LS] +q.

Таблица 3

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→ 4p-3[2D] nl[LS] +q

Таблица 4

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→ 4p-3[2P] nl[LS] +q

Таблица 5

Энергия ε (эВ) и ширина Г (мкэВ) СОП 3d-1[2D]→ 4p-3[4S] nl[LS] +q

По данным таблиц видно, что среди множества рассчитанных наиболее вероятными являются переходы в состояния 4s-14p-2[2D]4d[1S], 4p-3[2D]4f[1P], 4p-3[2P]4f[1D] и 4p-3[2D]4f[3P].  Это обусловлено сравнительно большими значениями кулоновских матричных элементов, входящих в парциальные амплитуды, при малых значениях энергетических знаменателей, что отражает сильное смешивание указанных состояний с начальным 3d-1[2D].

Наибольший вклад в сумму Гic дают переходы в состояния 4s-14p-2[2D] и 4p-3[2D] конечного ионного остова того же терма, что и начальное состояние 3d-1[2D]. Наименее вероятны переходы в квартетные состояния 4s-14p-2[4P] и 4p-3[4S], когда оба возбуждаемых электрона, nl и q, имеют параллельные спины.

Приведем здесь еще и суммарные по n=1,2,...,9 и l=0,1,2,3 абсолютные Гic (мкэВ) и относительные ηictot ширины СОП из 3d-1[2D], приводящие к ионным остовам:

4s-14p-2[4P]     Гic= 222.124               η =5;               4s-14p-2 [2D]    Гic=1807.262              η =40;

4p-3 [4S]           Гic= 49.695                 η =1;                4p-3 [2P]          Гic=726.738                η =16; 

4p-3 [2D]          ГGic=1734.648              η =38.             сумма             Гtot=4540.467             η =100

Экспериментальное значение полной ширины Г3d состояния 3d-1[2D], к сожалению, не известно. Ее значение оценено по литературным данным следующим образом. Предполагается, что полная ширина состояний и примерно равна полной ширине высоковозбужденных резонансов , а именно, 98±12 мэВ. Эксперимент высокого разрешения [8] показал меньшее значение ширины резонансов при возрастании , а именно от 83±1 мэВ для до 75±8 мэВ для и от 83±2 мэВ для до 68±8 мэВ для . Полагая, что полная ширина Г3d=70 мэВ, суммарная ширина Гtot всех исследованных переходов составляет около 6.5% от Г3d.

На основе рассчитанных ширин и энергий переходов, приведенных в таблицах 1-5, построены модели электронного спектра для рассмотренных групп переходов, а также модель суммарного спектра (рис. 3). Для этого проведено “размазывание” рассчитанных ширин каждого перехода с энергией по Лоренцу, , где численно равна площади под кривой Лоренца, соответствует энергетическому положению пика, - ширина пика на его полувысоте. Параметр может быть подобран соответственно разрешению эксперимента.

Рис.3. Модельный спектр СОП 3d-1
4s-14p-2[4P,2D] nl[LS] +q и 3d-1→ 4p-3[4S,2D,2D] nl[LS] +q при σ =0.5 на по данным таблиц 1-5

Рис. 4. Модельный спектр рис.3 на подложке непрерывного спектра от ДОП (штриховая линия - - -)

На основе полученных результатов, а также проведенного ранее расчета энергетического спектра электронов при двойном Оже-распаде 3d-вакансии в Kr [NN] можно построить модельный электронный спектр (рис.4), порождаемый при распаде 3d-вакансии в Kr, путем наложения дискретного спектра СОП (рис.3, Сумма) и подложки непрерывного спектра в области (0–18 эВ) от ДОП ([3], штриховая линия - - -). Отметим, что подложка меняет как высоту низкоэнергетических пиков, так и их форму.

Рецензенты:

Гриняев С.Н., д.ф.-м.н., профессор, кафедра теоретической и экспериментальной физики, Физико-технический институт, Научно-исследовательский Томский политехнический университет, г. Томск;

Шаповалов А.В., д.ф.-м.н., профессор, зав. кафедрой теоретической физики, физический факультет, Научно-исследовательский Томский государственный университет, г. Томск.