Scientific journal
Modern problems of science and education
ISSN 2070-7428
"Перечень" ВАК
ИФ РИНЦ = 0,940

Каленский А.В., Кригер В.Г.

Экспериментальное исследование кинетики процессов, приводящих к взрывному разложению азидов тяжелых металлов (АТМ) интенсивно проводилось последние сорок лет. Несмотря на это дискуссионным остается вопрос не только о конкретном механизме инициирования АТМ, но и о природе взрыва. В работе [1] впервые выдвинута гипотеза о цепном механизме разложения АТМ под действием различных энергетических факторов, предложены модели разветвленных цепных химических реакций, проведен расчет и сопоставление с экспериментом закономерностей взрывного разложения АТМ. Установленные в последние годы новые явления: предвзрывная проводимость и люминесценция доказали цепной характер разложения АТМ лазернным и электронным импульсами [2].

Таким образом, цепная природа взрывного разложения АТМ доказана экспериментально и теоретически. В данной работе проведено математическое моделорование распространения по кристаллу волны цепной реакции.

Модель разветвленной цепной реакции

Наиболее вероятной моделью взрывного разложения азида серебра (АС), инициированного импульсным излучением, является бимолекулярная модель [1]:

где - центры рекомбинации в различных зарядовых состояниях, 2 представляет собой комплекс, состоящий из двух анионных вакансий с размещенными там тремя молекулами азота. В модели предполагается, что этот комплекс захватывает два электрона (возможно на соседних катионах серебра), что приводит к появлению двух свободных дырок. Первая стадия - генерация e.h. пар внешним излучением. Вторая - рекомбинации e.h. пар на объемных и поверхностных локальных центрах, при этом скорость рекомбинации носителей лимитируется захватом дырки на нейтральном центре: [1]. Третья стадия - взаимодействии двух дырок, локализованных в соседних узлах кристаллической решетки, с образованием промежуточного комплекса А(N6), последующим его распадом на молекулярный азот с выделением энергии идущей на генерацию носителей, является стадией развития цепи.

В работе [3] проведено исследование зависимости критической энергии инициирования АС от диаметра зоны облучения. Зависимость критической энергии инициирования АС от диаметра зоны облучения проявляется при d= 600 мкм, а при 200 мкм критическая плотность энергии удваивается. Если возможна генерация электрон дырочных пар за счет энергии химической реакции вне зоны реакции, тогда, согласно модели [1] , где W0 – энергия инициирования при d®0, rodo/2 – характерный размер области диссипации энергии. Спрямление экспериментальных данных в координатах [3], подтверждает гипотезу о возможности передачи энергии из зоны реакции кристаллу. Определены пространственно - временные характеристики процессов передачи энергии химической реакции кристаллической решетке АС: а) = 7 мкДж. б) ro = 50 мкм. в) =Hk= 90 мДж/см2. Характерное время развития взрывного разложения АС < 100 нс. Следовательно, скорость передачи энергии из зоны реакции >5*104см/с, в тоже время диффузия реагентов в данных условиях будет протекать со скоростью <5*102см/с, а тепловая разгрузка образца – <3*102см/с.

Если лимитирующей стадией процесса размножения носителей является реакция, c учетом возможности передачи энергии реакции, стадия развития цепи запишется следующим образом:

где r0 ~ 50 мкм – определено экспериментально [3].

В одномерном приближении проведено математическое моделирование развития и распространения разветвленной цепной реакции по кристаллу размерами 5000 мкм инициированной импульсным лазерным излучением в собственной области поглощения α=105 см-1. На рис 1. показаны рассчитанные профили распределения концентраций реагентов через 0, 200, 400, 600 и 800 нс после окончании импульса. Из результатов расчетов следуют, что в соответствии с экспериментом скорость распространения реакции постоянна и определяется параметрами модели. Скорость распространения волны цепной реакции по кристаллу ~103 м/c достаточно близка к экспериментальным значениям [4] и на два порядка превышают скорости процессов диффузии и теплопередачи. Работа выполнена при поддержке РФФИ.

 

 

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ

1. Кригер В.Г., Каленский А.В. //Хим. Физика. 1995, № 4. - C.152.

2. В.Г. Кригер, А.В. Каленский, В.П. Ципелев, Ю.А. Захаров.//Фундаментальные проблемы современного материаловедения. 2004, № 1. - C. C.169.

3. Кригер В.Г., Каленский А.В., Ципилев В.П., Захаров Ю. А.//Материалы II Всероссийской конференции, 9-12 ноября, Черноголовка.- М.: Янус-К, 2004, C.110.

4. Адуев Б.П., Алукер Э.Д., Белокуров Г.М., Захаров Ю.А., Кречетов А.Г. М.: ЦЭИ «Химмаш», 2002, С.116.